加拿大滑铁卢大学陈忠伟团队: Adv. Funct. Mater: 二硫化钼/硫掺杂石墨烯用于超长循环寿命钠离子电池

【研究背景】

钠离子电池因其显著的成本优势相比于锂离子电池而言有望在大规模储能领域得到广泛的应用。然而在研发具有高可逆容量，超长循环寿命的高性能钠离子电池负极时仍存在巨大的挑战。在备受关注的钠离子电池负极材料中，二硫化钼因其独特的二维结构和理论容量高等特点，是极具有潜力的新型负极材料。然而二硫化钼因为材料的导电性和结构的不稳定性导致了复合材料电极的倍率性能和循环稳定性的不足，从而限制了该材料的应用。因此通过从分子级别来设计具有稳定结构的二硫化钼复合材料以提高材料的倍率性能和循环稳定性具有至关重要的意义。

【成果简介】

近日，加拿大滑铁卢大学应用纳米材料与清洁能源实验室的陈忠伟教授在先进钠离子电池研究方面取得重要进展并在国际知名期刊 《Advanced Functional Material》上发表了题为 Enhanced Reversible Sodium-ion Intercalation by Synergistic Coupling of Few-layered MoS₂ and S-doped Graphene的研究论文。研究人员首次研发出低层数的二硫化钼-硫掺杂石墨烯纳米片二维复合材料（MoS2/SG）的高容量钠离子电池负极。低层数二硫化钼与掺杂在石墨烯上的硫原子之间具有协同耦合作用，使得掺杂硫原子的电子云从SG向MoS2 偏移。该方法通过共价掺杂的硫原子将MoS2和SG这两种二维材料更紧密的结合在一起，从而抑制了二硫化钼在钠离子嵌入脱出时导致的结构破坏并提高了材料的导电性，显著提高了复合材料电极的循环寿命及倍率性能。在1A g^-1的电流密度下循环充放电1000圈后复合材料电极的可逆容量保持率仍高达85%。

【图文导读】

图1  MoS2/SG 复合材料的结构示意图

图2 MoS2/SG 复合材料的形貌表征

（A）MoS2/SG的SEM图像， （ B, C, D）MoS2/SG 的 TEM 图像

图3  MoS2/SG的结构表征

(A)MoS2/SG 复合结构的HRTEM 图像

(B)MoS2/SG 的XRD 图谱

(C)MoS2/SG 复合材料的EDX Mapping 图像

(D)MoS2/SG 复合材料的 TGA-DTG曲线

图4 MoS2/SG 复合材料的电化学表征

(A)MoS2/SG 复合材料电极的CV 测试曲线

(B)MoS2/SG 复合材料电极的充放电测试曲线

(C)MoS2/SG 复合材料电极的循环性能和库伦效率曲线

(D)循环测试后的MoS2/SG 复合材料的形貌及组分表征

图5 MoS2/SG复合材料的协同效应示意图

(A)MoS₂, SG 和MoS2/SG 的S 2p的核心级XPS光谱

(B)MoS₂, SG 和MoS2/SG 的Mo 3d的核心级XPS光谱

(C)MoS2/SG 界面上掺杂硫原子的电子云偏移的示意图

图6 MoS2/SG复合材料的长循环和倍率性能

(A)3.0-0.005V 下的MoS2/SG 复合材料电极的长循环测试曲线

(B)3.0-0.4V 下的MoS2/SG 复合材料电极的长循环测试曲线

(C)不同电流密度下的MoS2/SG 复合材料电极的充放电测试曲线

(D)0-0.005V 下的MoS2/SG 复合材料电极的倍率性能

【小结】

该工作的创新之处在于通过从分子级别来设计MoS2/SG 复合材料并将其应用于钠离子电池的应用中。利用掺杂硫原子将二硫化钼和硫掺杂石墨烯桥接在一起的方法制备出具有稳健架构的复合材料，显著提高了复合材料的结构稳定性与导电性。这项工作拓宽了设计层状过渡金属氧化物、硫化物等钠离子负极材料的研究思路。

文献链接：Enhanced Reversible Sodium-ion Intercalation by Synergistic Coupling of Few-layered MoS₂ and S-doped Graphene（Advanced Functional Material，2017，DOI: 10.1002/adfm.201702562）

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