厦大团队:单分子自由基电子器件取得新进展
【成果简介】
厦门大学化学化工学院洪文晶教授课题组与英国Durham大学MartinBryce课题组,Lancaster大学Colin Lambert课题组合作,提出了基于原位反应形成自由基以调控单分子器件电输运性质的新思路,相关研究成果以“Radical Enhanced Charge Transport in Single-Molecule Phenothiazine Electrical Junctions”为题在线发表于Angewandte Chemie International Edition上。
【图文导读】
图1 示意图
MCBJ装置的原理图和PTZ衍生物的自由基触发反应。
图2 性能表征
在加入TFA后的两天,甚至两个月的时间内,测量了自由基离子PTZ-BT+·的电导结果。浅粉色区域表明了PTZ自由基的单分子电导的长期稳定性。
【研究内容】
单分子尺度的电输运研究能够为有机电子材料和器件的设计提供实验支持,而自由基则是近年来该领域的研究热点。如何构筑稳定且具有独特电输运性质的自由基电子器件,是该领域现阶段的核心挑战之一。这一研究工作发现了吩噻嗪phenothiazine衍生物分子结在室温下可通过原位反应形成能够长时间稳定存在的自由基,且该自由基的形成使单分子电导提升了超过200倍。结合理论计算,研究者指出,自由基的形成极大地缩小了分子器件的HOMO-LUMO能带隙,从而显著增强了自由基单分子结的电输运能力。这一研究工作表明了自由基在有机电子器件和电学材料中具有重要的潜在应用价值。
该研究工作是在洪文晶教授、MartinBryce教授、Colin Lambert教授的共同指导下,通过跨学科的国际合作所完成的。该工作由厦门大学化学化工学院刘俊扬博士、Durham大学ZhaoXiaotao博士、英国Lancaster大学Qusiy Al-Galiby博士作为共同第一作者,该院研究生黄晓艳、郑珏婷、李瑞豪等共同完成,师佳副教授与萨本栋微纳研究院杨扬助理教授也参与了部分研究工作。
在厦门大学化学化工学院化学工程与生物工程系建立研究团队之后,洪文晶教授课题组以精密科学仪器的自主研发为特色,致力于单分子尺度下的化学反应、分子组装和分子器件电输运研究。在2017年,洪文晶教授课题组在还与丹麦哥本哈根大学Mogens B. Nielsen教授课题组、Kurt V. Mikkelsen教授和Gemma C. Solomon教授课题组合作,提出了在基于单分子电学测量的反应动力学表征技术(Nature Communications, 2017, 8, 15436);与英国兰卡斯特大学Colin Lambert教授、瑞士伯尔尼大学柳世霞博士合作,通过杂原子嵌入实现了单分子电输运中量子干涉效应的有效调控(Angew. Chem. Int. Ed., 2017, 56(1): 173)。
这一工作得到了国家重点研发计划(2017YFA0204902)、自然科学基金面上项目(21673195)、千人计划青年项目、固体表面物理化学国家重点实验室、能源材料化学协同创新中心(2011-iChEM)以及石墨烯工程与产业研究院的支持。
原文链接:http://chem.xmu.edu.cn/show.asp?id=2243
文献链接:Radical Enhanced Charge Transport in Single-Molecule Phenothiazine Electrical Junctions (Angew. Chem. Int. Ed.,2017, DOI:10.1002/anie.201707710)
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