王恩哥Sci. Bull.：单晶石墨烯在工业Cu箔上的超快外延生长

Allen 7年前 (2017-08-07) 31405浏览

【背景介绍】

考虑到高品质石墨烯在实际应用中有许多需要改善的地方，并且向工业化方向发展显得越来越重要。对于大多数工业级器件的应用，大型单晶石墨烯（SCG）膜是自上向下加工的理想选择。在过去10年中，SCG尺寸从微米到英尺增加了四个数量级。直径达12英寸或更大的高品质单晶硅锭的发展已经成为现代单晶硅技术的基础。

【成果简介】

近日，来自北京大学的王恩哥院士、刘开辉研究员和韩国蔚山国家科学技术研究所的Feng Ding（共同通讯）等人介绍了（5×50）cm2石墨烯膜在20min内的生长，其具有超过99％的超高取向晶粒。该生长通过以下方式实现：(1)合金化的单晶Cu（111）箔作为基底；（2）在Cu（111）表面上石墨烯的外延生长；（3）将这样的石墨烯无缝地合并成具有高单结晶度的石墨烯膜；（4）石墨烯薄膜的超快生长。这些成果以温度梯度为驱动力，通过退火技术，从工业多晶Cu箔中产生单晶Cu（111），以及相邻氧化物的连续氧供应的多重作用来实现。这种方法几乎没有产生无序晶粒，合成后的石墨烯薄膜在4 K时具有高达〜23,000cm2 V-1 s-1的迁移率，室温薄层电阻为〜230Ω/□。相关成果以题为“Ultrafast epitaxial growth of metre-sized single-crystal graphene on industrial Cu foil”发表在了Science Bulletin上。

【图文导读】

图1 将多晶Cu箔连续退火成单晶Cu（111）箔

（a）在炉管中心区域连续生产单晶Cu（111）箔，具有热温带的实验设计示意图

（b）退火过程中Cu（111）晶粒生长的示意图

（c-e）形成单晶Cu（111）晶粒并且尺寸越来越大（在中心温度为1030℃时1（c），2（d）和4（e）分钟之后拍摄的图片）

（f）在该过程〜50分钟后获得的5×50cm2单晶Cu（111）箔

（g）（f）中标记的Cu箔六个不同区域的代表性LEED图象

（h）Cu箔的高分辨率透射电子显微镜（HRTEM）图像显示其fcc（111）表面取向

图2 由温度梯度驱动下产生的单晶Cu（111）箔

（a-c）三个典型的低折射率Cu刻面（110），（100）和（111）的结构和形成能

（d）用于分子动力学（MD）模拟的晶界（GB）模型

（e）在MD模拟期间模拟单元的X轴平均林德曼指数（Linx）（左图）和相应的原子林德曼指数（右图）

（f）不同温度梯度下的GB迁移速度（V）

（g）不同温度下GB迁移的速度

图3 在退火的单晶Cu（111）箔的表面上连续生长的5×50cm2石墨烯膜

（a)连续石墨烯薄膜生长系统的顶部和侧面示意图

（b）具有约60％（顶部），〜90％（中）和100％（底部）石墨烯覆盖率的Cu（111）

（c-e）石墨烯覆盖Cu（111）箔（在（b）中标记为1,2,3）的三个区域的光学图像

（f-g）石墨烯膜（f）和底层Cu基底（g）的LEED图象

（h）石墨烯薄膜的取向角分布

（i-j）由H2蚀刻的石墨烯膜形成的随机分布孔的光学图像

（k）UV氧化10分钟后均匀石墨烯的光学图像

（l）两个混合均匀石墨烯的STM图像

（m-o）对应于（l）中标记的A，B和C区域的代表性原子分辨率STM图像

图4 石墨烯薄膜的质量评估

（a）在整个石墨烯膜随机选取位置的典型拉曼光谱

（b）石墨烯的电阻与在4K时的背栅电压

（c）石墨烯霍尔棒器件在9K的磁场下4K下的电测量

（d）2×2cm2多晶（PC）样品和单晶石墨烯薄膜的室温薄层电阻和之前报道的单晶石墨烯薄膜和未掺杂的石墨烯薄膜的参考数据

【总结】

这里介绍的方法为大面积高品质石墨烯薄膜的工业化生产提供了途径，具有所有的单晶特征。通过适当的修改，单晶Cu（111）箔的产生和单晶石墨烯薄膜达到极大规模是很有可能的。该方法提供了快速扩大石墨烯工业级应用的机会，还有可能促进对各种其他单晶2D材料的大规模生长的进一步研究。

文献链接：Ultrafast epitaxial growth of metre-sized single-crystal graphene on industrial Cu foil（Sci. Bull.,2017,DOI:10.1016/j.scib.2017.07.005）

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