Adv. Mater.：白光LED也能暖暖的很贴心-红光CQDs打造稳定高效的暖白光LEDs

【引言】

白光LED具有寿命长、结构紧凑、低能耗等优点，因而被认为是下一代照明工具的首选。其中，暖白光LED由于显色指数高（CRI>80）且相关色温低（CCT<4000），并且在用于室内环境照明时舒适且能够延缓视觉疲劳，因而成为了研究热点。目前，将蓝光LED芯片与多色荧光粉结合是合成暖白光的一种常用方法。然而，该技术的主要缺点是合成的白光光谱中450-500 nm波段的蓝光会对视网膜造成损伤。理想情况下，暖白光LEDs需要被紫外光激发，在此情况下紫外-LED芯片激发红/绿/蓝三色荧光粉发光来提高暖白光LED的显色指数和色稳定性，这种方法能够有效减轻蓝光LED芯片对眼睛的伤害。

CQDs可调节发射荧光波长，具有高热稳定性与光稳定性、价格低廉、环境友好等优点，高量子产率的荧光CQDs作为新型的荧光粉也开始应用在暖白光LEDs中。CQDs具有宽的发射谱，因而成为基于红/绿/蓝三色荧光粉紫外激发暖白光LEDs中理想的荧光材料。目前已有高量子产率的蓝光和绿光CQDs诞生，但是制备红光CQDs仍是亟待解决的难题。红光CQDs具有更大的sp² π-共轭区域，这使得其更容易产生缺陷也更容易受到环境的干扰，而无法达到稳定高效的效果；若在白光LEDs发射光中没有足够的红光这会使得白光温度低并且显色指数低，因而制备得到稳定高效的红光CQDs极具必要性和挑战性。在一些基于量子点的白光LEDs研究中，通常使用红光稀土的荧光粉和一些半导体量子点，但这些暖白光LEDs在红光区域的发射光谱较窄而效率较低。最近，有研究人员制备了46%量子产率的橘色光的CQDs，并在此基础上制备了暖白光的LEDs，但是因为此暖白光LEDs的机理是基于蓝光LED芯片辐射激发CQDs发射绿光和橘光，其显色指数低。因此，制备高效红光CQDs对于发展基于多色CQDs荧光粉的紫外激发暖白光LEDs十分重要。

【成果简介】

近日，来自香港科技大学的杨世和教授（通讯作者）、北京师范大学的范楼珍教授（通讯作者）等人在Advanced Materials上发表题为 “53% Efficient Red Emissive Carbon Quantum Dots for High Color Rendering and Stable Warm White-Light-Emitting Diodes”的文章。在该文章中研究人员使用1, 3—二羟基萘为原料经过脱水缩合与脱氢平面化过程“由下至上”制备得到了高达53%量子产率的红光CQDs，并首次实现基于CQDs荧光粉的紫外激发暖白光LEDs的制备，该暖白光LEDs的显色指数高达97。此研究为探索研究价格低廉、环境友好、高性能的CQDs暖白光LEDs的发展提供了新思路。

【图文导读】

图1 红光CQDs制备过程与合成机理示意图

 将1, 3—二羟基萘、KIO4分散于乙醇中进行溶剂热反应，经提纯得到红光CQDs。溶剂热反应的过程中，1, 3—二羟基萘发生脱水聚合与脱氢平面化。

图2 红光CQDs的TEM、Raman、XPS、FT-IR、NMR表征图

（a）红光CQDs TEM图（插图：高分辨TEM）

（b）红光CQDs Raman光谱图

（c）红光CQDs C1s高分辨XPS能谱

（d）红光CQDs 傅里叶红外光谱图

（e）红光CQDs H¹ NMR谱图

（f）红光CQDs C¹ NMR谱图

图3 红光CQDs UV-vis、PL、EL、时间分辨PL光谱图

（a）红光CQDs 紫外可见吸收光谱（黑线），荧光激发光谱（蓝线），荧光发射光谱（红线）

（b）红光CQDs在不同激发光波长下的荧光光谱图

（c）红光CQDs紫外光电子能谱图

（d）红光CQDs时间分辨荧光光谱图

图4 CQDs与暖白光LED检测分析及实物测试

（a）上图为在太阳光照射下的蓝光、绿光、红光CQDs荧光粉；下图为在紫外灯照射下的蓝光、绿光、红光CQDs荧光粉

（b）蓝光、绿光、红光CQDs荧光粉发射光谱

（c）工作的暖白光LEDs灯与其实物图（插图）

（d）暖白光LEDs的电致发光光谱

（e）暖白光LEDs的CIE色品图

（f）商业白光LEDs灯照射下的水果颜色显示图

（g）CQDs暖白光LEDs灯照射下的水果颜色显示图

图5 暖白光LEDs结构示意图与暖白光LED发光实物图

（a）基于蓝、绿、红光CQDs的三维层状暖白光LEDs结构示意图

（b）正在工作的LEDs灯发出暖白光实物图

【小结】

在文中，作者通过溶剂热法制备得到高效红光CQDs，该CQDs的量子产率高达53%，是目前红光CQDs量子产率的最高值。脱水缩合的过程能够实现尺寸调控而脱氢平面化的步骤确保了高程度的π-共轭结构，克服了合成红光CQDs的困难。基于此高效的红光CQDs，结合蓝光、绿光CQDs荧光粉制备得到了暖白光LEDs，该暖白光LEDs表现出优异的综合性能（CCT：3875 K，CRI：97，发光效率：31.3 lm W^-1）。此工作为首篇关于基于CQDs荧光粉的紫外激发暖白光LEDs的研究，为高效CQDs暖白光LEDs的制备和应用提供了新思路。

文献链接：53% Efficient Red Emissive Carbon Quantum Dots for High Color Rendering and Stable Warm White-Light-Emitting Diodes （Adv. Mater., 2017, DOI: 10.1002/adma.201702910）

本文由材料人编辑部新人组smilezengsha编译，审核组李卓审核。

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