中科院上海硅酸盐所黄富强团队：界面效应用于TMD超导体系研究获进展

【成果简介】

近日，中国科学院上海硅酸盐研究所、上海微系统与信息技术研究所、北京大学等共同合作研究，通过化学剥离成单层TaS₂纳米片，以及纳米片抽滤自组装而重新堆叠成TaS₂薄膜。重新组装的TaS₂薄膜打破了原母体的晶体结构，形成了丰富的均质界面，并获得了比母体材料更高的超导转变温度和更大的上临界场。相关研究成果以“Enhanced superconductivity in restacked TaS₂ nanosheets”为题发表于国际期刊Journal of American Chemical Society。论文第一作者为上海硅酸盐所在读研究生潘杰，通讯作者为研究员黄富强。

【图文导读】

图1 STEM图像、AFM图像及TaS₂单层的高度分布

（a）TaS 2单层的高角度环形暗场（HAADF）STEM图像

（b）平台a中原子图像的快速傅里叶变换（FFT）

（c）AFM图像

（d）TaS₂单层的高度分布

图2  球棒模型及状态密度

（a）未扭曲的2H-TaS₂（左）和扭曲的TaS₂（右）的球棒模型
（b）由DFT计算的未扭曲和扭曲的TaS₂的状态密度（DOS）

【研究成果】

自1911年超导被发现以来，超导的研究成为凝聚态物理皇冠上一颗最璀璨的明珠。目前超导材料已经用在人们生活的各个方面，包括超导电线，医院使用的超导核磁共振成像仪以及磁悬浮列车等。然而，尽管超导材料有很多的优势，但由于目前超导材料的最高超导温度在零下100多摄氏度，成本仍然很高，难以大面积地推广。因此，追求更高温甚至室温超导是物理学家们的梦想，也具有极高的实际价值。

目前，由于缺乏理论的支持，高温超导的探索步履维艰。传统的BCS理论难以解释40 K以上超导的机理，因此需要提出更完备、更深刻的理论来解释高温超导现象，并为高温超导的探索提供指路明灯。界面超导的发现是近几年超导领域的一个新亮点。2007年，在LaAlO₃/SrTiO₃界面发现超导电性后 (Science. 2007, 317, 1196)，引起了研究者的关注。随后，在绝缘体La₂CuO₄/金属相La_2-xSr_xCuO₄界面也发现了高温超导增强特性(Nature, 2008, 455, 782)。最近，中国科学家们发现，SrTiO₃单晶/单层FeSe体系的超导转变温度T_c（65 K，Nature Materials, 2013, 12, 605)，远高于FeSe块体相的T_c（8 K），同样界面效应在其中起到决定性的作用。界面超导的研究为物理学家们探索高温超导提供了崭新的思路，具有重大的理论研究价值。过渡金属二硫族化合物MQ₂（M=Ti, Nb, Ta, Mo, W等）的晶体结构由二维[MQ₂] 层组成，层间存在弱作用力，是一种准二维的电子系统，在低温下具有丰富的物理特性。由于其特殊的结构特点，可以通过各种物理或者化学的手段对它们进行剥离，获得单层的MQ₂层。其中，2H-TaS₂是一种典型的电荷密度波（CDW）与超导共存的TMD材料，通过插层或高压的方式可以抑制CDW转变，增强2H-TaS₂的超导特性。然而，界面调控2H-TaS₂电子结构却未见报道。

为了在TaS₂中构筑丰富的界面，研究团队通过采用碱金属离子插层剥离的方法获得单层的TaS₂纳米片，并通过抽滤的方式对其进行组装，得到重堆叠的TaS₂薄膜。薄膜内部层与层之间发生无规则的扭曲，破坏了原先的晶体结构，形成了均质的界面。经过进一步的研究发现，重堆叠TaS₂薄膜的电子比热系数γ两倍于块体的2H-TaS₂。基于固体比热的德拜模型理论，更大的电子比热系数γ说明重堆叠TaS₂薄膜的费米面附近具有更多的电子态密度。为了更好地解释重堆叠TaS₂薄膜超导增强的机理，研究团队采用密度泛函理论（DFT）对两种材料的电子结构进行模拟分析。计算结果发现重堆叠后的TaS₂薄膜，因层与层之间存在扭曲，界面处电子的离域化程度增强，由此导致费米面附近的电子态密度增加，超导特性增强。该项研究成果丰富了界面超导的研究内容，为完善超导理论，探索更高温的超导体系提供了很好的研究思路。

该项目得到国家重点研发计划、国家自然科学基金、中科院战略性先导研究计划B等项目的支持。

原文链接：http://www.cas.cn/syky/201707/t20170710_4607927.shtml

文献链接：Enhanced superconductivity in restacked TaS₂ nanosheets（JACS,2017, DOI: 10.1021/jacs.7b00216）

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