Nature Nanotechnology：利用4D电子显微镜观测氢化非晶硅中的光激发热载流子动力学

【引言】

非晶半导体中，氢化非晶硅（a-Si：H）中光激发载流子的动力学直接影响着a-Si：H基薄膜太阳能电池和光电器件的性能。测量中由a-Si：H p-i-n结装置内光生电荷载流子产生的瞬态信号是通过电或光的记录完成的。通过使用测量的通过时间，样品厚度和施加的电收集场来估计电荷载流子的漂移迁移率。随着科技的进步，皮秒光探针测量也可用于表征光生电荷载流子的复合和捕获动力学。扫描超快电子显微镜（SUEM）是结合了电子探针的空间分辨率与超快激光器的时间分辨率的探针技术。SUEM适用于研究电荷载流子在半导体表面和界面处的时空动力学。SUEM先前也被用来对硅p-n结处载流子的产生、输运和复合进行成像，这为通过结的弹道传输提供了新的见解。

【成果简介】

近日，加州理工学院的Austin J. Minnich（通讯作者）课题组在Nature Nanotechnology上发表了题为 “Photo-excited hot carrier dynamics in hydrogenated amorphous silicon imaged by 4D electron microscopy” 的文章。该研究团队利用显示激光泵和电子探针之间不同的时间延迟得到了薄膜a-Si：H样品的SUEM图像。亮/暗对比表明了过剩电子以及空穴数量的不同。小于100ps时，环形成并迅速膨胀，在100ps之后，环的尺寸稳定，并且中心的明暗对比度变得越来越突出。

【图文导读】

图1 光激发后不同延迟时间的SUEM图像

图像是“差异图像”，使用-680 ps的图像作为参考。

图2沿着中心线的图像强度分析

（a）用于解释实验观察的模型；

（b）黄色标记表示此线内的区域被选中并进行平均；

（c）（b）中带状区域的平均强度分布，其中蓝线为实验数据，橙色线为利用（a）中模型得到的最小二乘法拟合数据。

图3载体扩散和捕获过程的定量分析

（a）电子和空穴的空间分布与延迟时间的1/e平方半径（l²）。虚线和点划线分别线性和二次拟合到100ps前的实验数据。实线（标记为“MC”）是整个动态过程的蒙特卡罗模拟结果；

（b）亮环区域和暗中心区域的平均强度对100ps后的时间延迟平均强度。虚线是用于引导眼睛的三次多项式拟合。误差条表示相应区域内的强度分布的标准偏差；

（c）a-Si：H中典型的态密度和激发和捕获过程（绿色箭头）的图示。暗虚线标记了分离局域带尾态和价导带中广延态迁移率边。带有“+”和“-”符号的蓝色圆圈分别表示空穴和电子。

图4 载流子动力学的蒙特卡罗模拟

（a-c）在40ps（a），67ps（b）和93ps（c）的时间延迟下的模拟SUEM图像；

（d，e）电子和空穴在不同时间延迟下的径向分布函数。

【小结】

本文通过SUEM在超快速时间尺度上直接对a-Si：H中光激发热载流子的动力学进行了成像。观察到在光激发后立即发生的快速扩散，这可能是由于光激发载流子的初始高温，以及随后对电子和空穴的捕获的缘故。本文的观察与基于现象学的蒙特卡罗模拟的输运模型具有良好的定性一致性。此外，对自发电子空穴分离的观察是对20世纪70年代预测的“弛豫半导体”行为的直接验证。该工作展示了SUEM在多种材料中为热载体动力学提供新见解的力量。通过时间分辨的光发射电子显微镜也已经实现了光载流子动力学的直接可视化。

文献链接：Photo-excited hot carrier dynamics in hydrogenated amorphous silicon imaged by 4D electron microscopy（Nature Nanotech., 2017, DOI: 10.1038/nnano.2017.124）

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