哈工大Phys. Rev. Lett.：填充率波动现象导致笼式方钴矿具有玻璃状超低热导率

【引言】

笼式化合物具有许多优异的物理特性以及用途，比如热电、超导和拓扑绝缘体等。其中，笼式方钴矿作为一种“声子玻璃-电子晶体”材料，具有极其优异的热电性能，在航天深空探测、太阳热能发电、工业废热和汽车尾气废热回收等领域有着巨大的应用潜力。但是，其晶格热导率距离无序化极限还很远，这说明笼式方钴矿的热电性能仍有很大的提升空间。

【成果简介】

近日，哈尔滨工业大学材料学院耿慧远副教授（通讯作者）和张丽霞教授（通讯作者）团队报道，他们基于第一性原理计算和试验研究，第一次发现并直接观察到笼式方钴矿中填充原子分布的不均匀性，即填充率波动现象。该成果发现，扰动效应和纳米化均只对低频声子形成有效散射，而笼式方钴矿缺乏有效的中高频声子散射机制。此外，填充率波动将导致晶格中产生了不同尺度的应变场。定量的声子输运计算表明，该应变场对中高频声子形成了有效的散射。通过利用填充率波动，将笼式方钴矿的晶格热导率降低到了无序化极限。这一机制的发现和利用，为释放笼式化合物的“声子玻璃-电子晶体”潜力提供了理论基础和试验基础，将极大的刺激笼式化合物热电材料的发展。

【图文导读】

图（一）：La_xFe₄Sb₁₂的自由能计算

不同温度下La_xFe₄Sb₁₂的自由能随其中La的含量的变化。

图（二）：热压样品的微结构分析和应变场分布分析

（a）热压样品的高角度环形暗场像（HAADF）。插图中展示的是对样品[001]方向的选区电子衍射(SAED)花样解析；

（b）透射电子显微高分辨像（HRTEM）；

（c）与b中同一样品位置的应变场分布图像。

图（三）：玻璃样的热导率表征

玻璃样超低热导率κ_tot和接近无序化极限κ_min的晶格热导率κ_lat。

图（四）：声子散射机制同热导率关系分析

（a）室温下不同声子散射机制的微分热阻；

（b）不同声子散射机制下的晶格热导率κ_lat。

原文链接：Filling-Fraction Fluctuation Leading to Glasslike Ultralow Thermal Conductivity in Caged Skutterudites （Phys. Rev. Lett.，2017，DOI: 10.1103/PhysRevLett.118.245901）

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