清华大学化学系李隽教授课题组：动态单原子催化理论研究取得新进展

【成果简介】

近日，清华大学化学系李隽教授课题组研究了关于氧化物负载的表面单原子催化剂设计和动态单原子催化机理的课题，揭示了有效调控单原子催化剂的稳定性及反应活性的规律。相关研究以题为“Toward Rational Design of Oxide-Supported Single Atom Catalysts: Atomic Dispersion of Gold on Ceria”发表在Journal of the American Chemical Society上。

【图文导读】

图1 金颗粒在一氧化碳(CO)气氛下动态形成表面单原子的示意图

图2 金NPs和SAs沉积在CeO₂（111）表面

【研究内容】

鉴于对纳米催化剂进行原子分辨的原位表征十分困难，目前人们对催化剂在化学反应中的实际形态和活性位点的认识仍然十分有限。李隽教授课题组在国家自然科学基金的支持下，在该领域进行了深入探索，首次提出了“动态单原子催化”的新概念（相关工作见Wang, Y.-G. et al., J. Am. Chem. Soc. 2013, 135, 10673; Nature Commun., 2015, 6, 6511; J. Am. Chem. Soc. 2016, 138, 10467）。在此基础上，他们通过构建基于化学势的热力学模型，结合密度泛函理论计算、从头算分子动力学模拟以及蒙特卡洛动力学分析，对单原子催化剂的稳定性及反应性进行了系统的研究。发现通过调控载体的种类、缺陷、反应气氛、温度、压力以及纳米粒子的尺寸等因素，可以有效地改善单原子催化剂的稳定性及其反应活性。该工作提供了一种设计稳定的表面单原子催化剂的普适思路，并对负载型纳米金催化剂的尺寸效应的内在原因给出了新的解释。

化学系博士研究生刘锦程是该文的第一作者, 王阳刚博士为共同通讯作者。

原文链接：http://www.chem.tsinghua.edu.cn/publish/chem/476/2017/20170605170233531418392/20170605170233531418392_.html

文献链接：Toward Rational Design of Oxide-Supported Single Atom Catalysts: Atomic Dispersion of Gold on Ceria (J. Am. Chem. Soc., 2017, DOI: 10.1021/jacs.7b01602)

本文由材料人编辑部石小梅编辑，点我加入材料人编辑部。

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