重磅！Science：多晶薄膜中单晶缺陷动力学中布拉格相干衍射成像

【引言】

多晶材料的性质取决于其晶粒的分布和相互作用。晶界和缺陷对于确定外部刺激至关重要。因此，观察功能材料内的各种颗粒，缺陷和应变动态是一项长期存在的挑战。本文通过揭示晶粒异质性的技术，包括应变场和个体位错，在反应性环境中的操作条件下使用：晶粒布拉格相干衍射成像（gBCDI）。使用经加热的多晶金薄膜展示了gBCDI如何以在10nm的空间和次级位移场分辨率，以三维细节解析各个晶粒中的晶界和位错动力学。同时为外部刺激下的多晶材料响应铺平了道路和工程化特定的功能。阐述晶粒异质性和缺陷对多晶材料性能的影响是与设计耐应变材料，控制离子插层相关的科技，设计新催化剂。

【成果简介】

近日，斯坦福大学和阿贡国家实验室G. Brian Stephenson（通讯作者）和Andrew Ulvestad（通讯作者）课题组在Science上发表了题为“Bragg coherent diffractive imaging of single-grain defect dynamics in polycrystalline films”的文章。该研究团队通过通过电子束蒸发合成厚度为〜200nm的金薄膜。在BCDI中，通过相对于入射的X射线束稍微旋转晶体来收集隔离布拉格峰周围的3D强度分布（例如，来自3D数据集的横截面）。通过使用非对称散射条件和较小的光束，在x射线束中平移样品，很容易发现孤立的单晶衍射。然后通过使用迭代算法检索相位后，将孤立的3D强度分布进行傅里叶变换为实空间图像。通过相位检索传递函数确定，以〜10-nm空间分辨率重构Au晶粒的实空间图像。此类材料可以为设计和开发新的多功能纳米点阵列提供重要借鉴意义。

【图文导读】

图1 加热过程中单粒金粒晶界和位错运动

（A）重构的颗粒图像的3D渲染；

（B）重建的布拉格电子密度的横截面图（（A）中的黑色虚线所示的横截面位置）；

（C）用于合成状态的重构位移场的截面图。黑色箭头是[111]面垂直的[111]散射矢量。白色箭头表示布拉格电子密度中的低振幅区域和位移场中相应的不连续性，这与位错一致；

（D〜F）与（A）〜（C）相同，但在400℃。晶粒增长，特别是在位错附近发生。最后错位不存在。

图2 加热过程中的相关动力学

r（u₁₁₁(m)至u₁₁₁(n)）的相关矩阵是两个不同位移场u₁₁₁(m) 和u₁₁₁(n) 之间的Pearson r相关系数。矩阵包含在将晶粒加热至400°C时测量的位移场的所有可能组合的计算r值。温度步长为100°，150°，200°，225°，250°，275°，300°和400°C。测量各个位移场的温度如矩阵所示。 根据定义，矩阵是对称的，并且沿着对角线（红线）具有值1，其中m=n，因为每个位移场与其自身相同。黑盒子显示在相同温度下进行的重复测量。由相关性降低确定的最大变化发生在加热至400°C后。

图3 在500℃的SiO₂衬底上的金颗粒的相干双边界

（A）晶格中布拉格电子密度；

（B）位移场的截面；颗粒在正密度区域之间显示零密度的区域。该密度在物理上存在，但是衍射到不同的相互空间位置。

（C）通过相干双边界的共晶相同晶格的晶粒是普遍的，因为它们的能量成本低，并且负责零密度区域。{111} 平面的堆叠序列中的镜子导致CBA的序列在与ABC序列的不同的倒数空间位置处衍射。当堆叠恢复到原始顺序时，晶格平面正好与原始集合注册并衍射到相同的位置

图4 加热过程中许多CTB的谷物的3D形态演变

初始颗粒形状由蓝色等表面显示，而在指定温度下的形状由黄色等值面显示。显示侧视图和顶视图。晶粒边界动力学已经在100°C。最终状态与初始状态相关，但500°C下最大的晶粒与18°C下最大的晶粒不同。

【小结】

该研究结果显示了在单个颗粒水平的反应性环境中对由外部刺激（例如压力，温度胁迫）引起的内部和内部缺陷动力的成像的途径。gBCDI方法可以提供对许多应用重要的信息，包括蠕变和疲劳，加强机制，以及改善催化和太阳能电池的材料性质。

文献链接： Bragg coherent diffractive imaging of single-grain defect dynamics in polycrystalline films （Science, 2017, DOI: 10.1126/science.aam6168）

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