大连化物所二氧化碳催化转化研究获进展

【成果简介】

近日，中国科学院大连化学物理研究所碳资源小分子与氢能利用创新特区研究组研究员孙剑、葛庆杰团队通过设计一种新型Na-Fe₃O₄/HZSM-5多功能复合催化剂，成功实现了CO₂直接加氢制取高辛烷值汽油。相关研究成以“Directly converting CO₂ into a gasoline fuel”为题发表在《自然-通讯》（Nature Communications，DOI：10.1038/ncomms15174）上，并被审稿人评价为“CO₂催化转化领域的突破性进展”。

【图文导读】

图1  Na-Fe₃O₄催化剂结构表征

（a，c）分别是未反应的和老化的Na-Fe₃O₄催化剂的TEM图像，标尺为100nm。

（b，d）分别是未反应的和老化的Na-Fe₃O₄催化剂的HRTEM图像，标尺为10nm。

（e）未反应的和老化的Na-Fe₃O₄催化剂的XRD图谱。

（f）老化的Na-Fe₃O₄催化剂的Mössbauer谱。

图2 CO₂加氢制汽油的反应流程

Na-Fe₃O₄/HZSM-5多功能复合催化剂催化CO₂氢化的三个步骤：（1）首先通过RWGS得到CO，（2）随后通过FTS将CO氢化为α烯烃中间体，（3）通过酸催化齐聚、异构化和芳构化反应形成汽油烃。

【研究内容】

化石能源的大量消耗使温室气体如CO₂排放量急剧增加，引起了全球气候变暖等日益严峻的环境问题。汽油是全球用量最大的燃料之一，如果以CO₂作为原料生产汽油，将是一种潜在替代化石燃料的清洁能源策略，不仅可有效降低CO₂造成的温室效应，还可减轻对传统化石能源的依赖。但是CO₂的活化与选择性转化仍面临巨大挑战。

该研究团队长期致力于碳资源小分子中合成气及CO₂的催化转化研究（Fuel, 2011,90, 2051-2054; Fuel, 2014, 134, 11-16; Catal. Sci. Technol., 2016, 6, 4786-4793），在多功能催化剂设计方面积累了较为丰富的经验。该工作中，研究团队设计了一种高效稳定的Na-Fe₃O₄/HZSM-5多功能复合催化剂，在接近工业生产的条件下，该催化剂实现了CH₄和CO的低选择性，烃类产物中汽油馏分烃（C₅-C₁₁）的选择性达到78%。汽油馏分主要为高辛烷值的异构烷烃和芳烃，基本满足国V标准对苯、芳烃和烯烃的组成要求。该催化剂还具有较好的稳定性，可连续稳定运转1000小时以上。对CO₂直接转化制取汽油的反应途径研究表明，对多活性位结构及其亲密性效应（proximity effect）的精准调控是实现CO₂加氢制汽油的关键。该技术不仅为CO₂加氢制液体燃料的研究拓展了新思路，还为间歇性可再生能源（风能、太阳能、水能等）的利用提供了新途径。

上述研究工作得到国家自然科学基金和“百人计划”等项目的资助。

原文链接：http://www.cas.cn/syky/201705/t20170504_4599156.shtml.

文献链接：Directly converting CO₂ into a gasoline fuel.

本文由材料人编辑部刘万春编辑，点我加入材料人编辑部。

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