Science重磅：超快速瞬态吸收显微镜监测混合钙钛矿中热载流子的远程输运

【引言】

热(非平衡)载流子热化是太阳能电池效率损耗的主要来源之一，如果能够捕获热载流子，则可以在它们与晶格达到平衡之前恢复这部分的效率损失，并且最终的热力学极限转换效率可以从Shockley-Queisser极限33%增加到约66%。目前，捕获热载流子所面临的主要挑战是热载流子将剩余能量消耗到晶格中之前它们移动的距离相对较短，移动时间通常是皮秒时间尺度。最近，科研人员在混合钙钛矿中观察到过高达100皮秒的载体冷却时间，但这些长寿命的热载流子是否能够长距离移动以实现有效捕获尚未探究清楚。

【成果简介】

北京时间2017年4月7日，来自美国普渡大学的黄丽白教授(通讯作者)在Science上在线发表了一篇题为“Long-range hot-carrier transport in hybrid perovskites visualized by ultrafast microscopy”的文章，文中报道了该研究团队关于捕获混合钙钛矿中热载流子的最新研究成果。该研究团队利用具有50 nm空间精度和300 fs时间分辨率的超快速瞬态吸收显微镜(TAM)直接观察CH₃NH₃PbI₃薄膜中热载流子的迁移，发现并揭示了热载流子三种不同的运输方式，包括初始热载流子的准运输，用于受保护长寿命热载流子的非平衡运输，以及用于冷却载流子的扩散运输。研究者所观察到的准三重运输与剩余动能相关，该剩余动能导致热载流子具有长达230 nm的运输距离，并且可以克服晶界的阻碍进行运输。在达到扩散运输极限之前，非平衡运输能够持续数十皮秒，运输距离约600 nm。这些结果表明基于混合钙钛矿形成的热载流子装置具有潜在的应用价值。

CH₃NH₃PbI₃钙钛矿分子结构

【图文导读】

图1.热载流子的光谱表征

图2.热载流子在第一皮秒内的运输

图3.非平衡运输转变为扩散运输

图4.载流子运输的时间依赖性

文献链接: Long-range hot-carrier transport in hybrid perovskites visualized by ultrafast microscopy(Science, 2017, DOI: 10.1126/science.aam7744)

普渡大学官方报道链接: Crystalline material could replace silicon to double efficiency of solar cells

本文由材料人学术组 Jon 供稿，材料牛编辑整理。

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