Adv. Mater. 国家纳米科学中心：锂硫电池新隔膜-MoS2/Celgard复合膜

【引言】

锂硫电池具有十分可观的理论容量（1672 mAh/g）和能量密度（2600 Wh/kg），吸引人们的广泛关注，是当前的研究热点之一。目前存在的主要挑战之一是如何克服“穿梭效应”——即充放电过程中聚硫化物的溶解并在正负极之间穿梭。穿梭效应严重损害电化学性能，造成容量快速衰减。

很多研究工作致力解决该问题，提高循环稳定性。最常用的方法是设计特殊的结构，将硫或聚硫化物牢牢地固定在电极上，如采用多孔材料等。这些方法虽然都取得一定的成果，但距离商业化的目标还很遥远。这些特殊的结构总会在循环过程中因体积膨胀而受到一定的破坏，且本身不会贡献容量，这种策略明显是以降低能量密度为代价。

换一个思路，如果采用能够阻止聚硫化物穿梭的隔膜，将可以解决穿梭效应。一般的隔膜允许所有的离子都穿过，因此在保证锂离子传导性的情况下阻止聚硫化物穿过，设计离子选择性的隔膜是一个有意义的研究方向。

【成果简介】

最近，中科院国家纳米科学中心李连山副研究员、唐智勇研究员（共同通讯）在Advanced Materials发表题为“MoS₂/Celgard Separator as Efficient Polysulfide Barrier for Long-Life Lithium–Sulfur Batteries”的文章。研究人员采用具有高锂离子传导率的二维柔性MoS₂纳米片作为屏障层，简单过滤沉积在传统的Celgard隔膜，有效抑制了聚硫化物的穿梭，保障了长循环寿命并提高了倍率性能。

图文导读：

图1：MoS₂/Celgard复合膜的结构及形貌

(a) 采用MoS₂/Celgard复合膜的锂硫电池结构示意图。

(b) Celgard隔膜表面的SEM图及其光学照片。

(c) MoS₂/Celgard复合膜表面的SEM图及其光学照片。

(d) MoS₂层的横截面。

图2：采用不同隔膜的锂硫电池的电化学特性

(a) 交流阻抗图谱评估锂离子传导率。

(b) 开路电压曲线展示了自放电行为。

(c-e) 分别是Celgard隔膜、GO/Celgard复合膜、MoS₂/Celgard复合膜的锂离子迁移数。

表1：Celgard隔膜、GO/Celgard复合膜、MoS₂/Celgard复合膜的各种电化学参数汇总

图3：采用不同隔膜的锂硫电池循环前后的电化学阻抗分析

(a-b) 分别是采用Celgard隔膜、GO/Celgard复合膜、MoS₂/Celgard复合膜的锂硫电池循环前和循环后的电化学阻抗图谱。

(c) 循环后的等效电路图。回路1是Celgard隔膜；回路2是GO/Celgard复合膜；回路3是MoS₂/Celgard复合膜。

图4：MoS₂/Celgard复合膜增强锂硫电池的电化学性能

(a) 采用MoS₂/Celgard复合膜的锂硫电池在0.2 mV/s下的CV曲线。

(b) 采用MoS₂/Celgard复合膜的锂硫电池在0.2 C下的恒流充放电曲线。

(c) 采用Celgard隔膜、GO/Celgard复合膜、MoS₂/Celgard复合膜的锂硫电池在0.5 C下的长循环寿命测试。

【小结】

MoS₂/Celgard复合膜能够有效阻挡聚硫化物的穿梭，并且MoS₂具有高锂离子传导率，使得锂硫电池电化学性能得到很大的提升。当硫载量为65%时，首次容量达到808 mAh/g，600次循环后仍保留有401 mAh/g。

文献链接：MoS₂/Celgard Separator as Efficient Polysulfide Barrier for Long-Life Lithium–Sulfur Batteries (Adv. Mater., 2017, DOI: 10.1002/adma.201606817)

本文由材料人新能源组 蒜头 供稿，材料牛编辑整理。

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