Adv. Mater. ：清华大学-CVD可控制备高质量多层MoS2

【引言】

具有本征带隙的二维MoS₂由于其在电子和光电子器件方面的显著潜力而引起了极大的关注。 但是，由于这种材料的迁移率相对较低（甚至低于多晶硅），这大大地阻碍了其迈向实际应用。目前已经有一系列针对单层MoS₂的研究，但是与此同时多层MoS₂的研究相应的有所缺失。然而实际上，由于具有较高的态密度，多层MoS₂具有比单层MoS₂高得多的迁移率和驱动电流，这使得多层MoS₂在薄膜晶体管、逻辑器件和传感器等方面更具应用前景。 然而，到目前为止报道的多层MoS₂的优异性能是通过机械剥离获得的，这并不适合实际应用，而目前化学气相沉积（CVD）合成的多晶多层MoS₂薄膜，显示出低得多的迁移率。

【成果简介】

为了推进多层为了推进多层MoS₂的实际应用，清华大学焦丽颖教授（通讯作者）等人通过CVD方法生长出高度结晶的多层MoS₂薄片解决了上述问题。可以实现高达20层的MoS₂以良好限定的AA顺序堆叠在一起，而且每层的边缘是原子级平滑的Mo原子锯齿形结构。多层沟道、原子级有序的边缘以及理想的接触几何形状使得这些CVD生长的多层MoS₂薄片表现出优于机械剥离多层MoS₂的电性能。除了场效应晶体管之外，这些多层MoS₂晶体管也适合于构建基于单层-多层MoS₂结的整流二极管。文章中的制备方法使高品质多层MoS₂更易于构建多功能高性能电子设备，从而使二维MoS₂在未来的电子器件中更具竞争力。该成果以“High-Mobility Multilayered MoS₂ Flakes with Low Contact Resistance Grown by Chemical Vapor Deposition”为题于2017年2月发表在期刊Advanced Materials上。

【图文简介】

图1  合成不同层数的MoS₂薄片

a)使用拱形氧化Mo箔作为反应前体CVD生长MoS₂的示意图。

b)生长产物的大尺寸光学图像，显示了15-20层MoS₂的生长，产率≈70％，比例尺：50μm。

c-f)CVD生长的单层、5层、8层以及17层MoS₂薄片的光学图像。

g,h)12层MoS₂的光学图像以及AFM图像，其中MoS₂具有≈20μm的边长。

i)所示的是g)中MoS₂样品的拉曼mapping 图像，其具有在404cm -1处的峰。

j) 该MoS₂样品的PL mapping 图像，其峰值在1.80eV峰处。c-j)中的比例尺均为5μm。

图2 CVD生长MoS₂薄片的层依赖光谱表征

a) 分别是1,2,3,4,6,9和10层MoS₂的光学图像。比例尺：5μm。

b-d)分别对应a)中MoS₂薄片的拉曼、PL和SHG谱。

e)E2g1、A1g拉曼模式的层依赖频率及其差异。f)层依赖性PL峰位置和强度。g)层依赖性SHG强度。

图3 实验制备的多层MoS₂的TEM和STEM表征结果

a)悬浮在多孔碳TEM网格上的CVD生长的多层MoS₂薄片TEM图像。比例尺：1μm。

在a)图中多层MoS₂上标记的1和3的SAED图像分别如b)图和c)图所示。

d)STEM-HAADF图像以及e)另一个多层MoS₂薄片（补充信息）1-2层边界处的模拟图像。蓝色和黄色球分别表示Mo和S原子。比例尺：1nm。

f)从左到右分别是1至8层MoS₂的STEM-HAADF模拟图像。比例尺：1nm。g)AA堆叠的多层MoS₂的原子结构。面内Mo-S键的方向相同，顶层的S原子与底层的六角形中心重叠。

图4 CVD生长的多层MoS₂薄片的电学性能

a,b)多层机械剥离MoS₂和CVD生长的MoS₂薄片中的电学接触几何形态的示意图。

c)在1V的偏压下16层MoS₂的Ids-Vgs特性。插图：在40V的栅极电压下的Ids-Vds曲线以及器件的光学图像。比例尺：5μm。

d)栅极电压为0V时测量的1-8层MoS₂结的Ids-Vds特性。插图：器件的光学图像。比例尺：5μm。

层数依赖的e)电子迁移率和f）Vgs=40V和Vds=1V时电流测量值的统计数据，其中红色柱表示CVD生长的MoS₂薄片，蓝色柱表示机械剥离的MoS₂薄片。

【小结】

总的来说，该研究开发了一种可控的方法，用于生产高质量的多层MoS₂，同时可以自然地引入理想的电学接触几何形态，以实现优秀的基于二维MoS₂器件性能。此外，由于CVD生长的多层MoS₂晶体具有良好排序的AA堆叠结构，使其具有破缺的反演对称性，因而多层MoS₂晶体能够用于研究非线性光学和谷物理学。

文献链接：High‐Mobility Multilayered MoS₂ Flakes with Low Contact Resistance Grown by Chemical Vapor Deposition  (Adv. Mater. , 2017 , DOI: 10.1002/adma.201604540)

本文由材料人电子电工学术组天行健供稿，材料牛整理编辑。

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