Nature子刊：通过光子循环与光耦合提高卤化铅钙钛矿的光致发光产率

【引言】

在光伏电池领域，卤化铅逐渐显现它的优势与地位，其能量转换效率可超过20%。这非同一般的表现归因于高效的自由电荷产生、长的载流子寿命、长的激发态传输长度以及低的表面陷阱密度。另外，卤化铅钙钛矿的光学和电学性质还能通过改变化学成分来进行调整。

但由于在卤化铅钙钛矿太阳能电池中，太阳光光照下，开路电流时，至少有一个电子空穴对-光子-电子空穴对的循环发生。这会导致体系从内部到外部，光致发光产率的显著锐减。

【成果简介】

剑桥大学的Felix Deschler和Richard H. Friend（共同通讯作者）等人经研究，发现平面薄膜上，内部产率为70%时，测得的外部产率低至15%，这个过程中光耦合是无效的，但在薄膜基底上的观测值却高至57%，有意思的是薄膜基底是能提高耦合的。经仔细的分析光子循环下，外部测量速率常数和光致发光效率是如何与内部复合过程相关的。得出利用可实现光耦合的网纹衬底活性层可具备提高LEDs和太阳能电池能量转换效率的能力。

【图文导读】

图一、钙钛矿薄膜的辐射效率

(a) 利用光热偏振光谱（实线）和光致发光谱（虚线）测量MAPbX₃ (X=I, Br, I_1-xCl_x)获得的稳态吸收光谱。

(b) MAPbI_3-XCl_X在不同基底上的荧光离子产率（PLQEs）。在网纹衬底的之上的薄膜外部PLQE可达到57%。较平面薄膜20%的效率要高三倍（虚线所示）。

图二、钙钛矿的载流子密度动态

(a) MAPbI₃在650 nm，100 fs脉冲激发下的瞬态吸收（TA）动力学曲线。

(b-d) 分别为(b) MAPbI₃、(c) MAPbBr₃和(d) MAPbI_3-xCl_x的复合率dn/dt-电荷密度n曲线图。

图三、钙钛矿中的辐射复合

(a) PL信号初始瞬值（经100fs激光脉冲激发后时间累积2 ns）-初始电荷载流子密度曲线。

(b) 总的复合率（黑色）/辐射复合率（蓝色）-电荷载流子密度n曲线。

图四、钙钛矿PLQEs的辐射量

(a) 在脉冲激光激发下MAPbBr₃的外部PLQEs（方块）、模型内部（红线）与外部PLQEs

(b) 在稳定态（黑色）与脉冲激光激发（红色）下测量MAPbI₃的外部PLQEs，线条表示的是预测的复合率。

(c) 测量沉积在网格（圆圈）和平面（方块）形衬底的MAPbI_3-xCl_x在CW激发下的外部PLQEs，同时计算了不同声子逃逸率η_esc下的PLQEs。

(d) 网格衬底型太阳能电池提高光耦合的原理图。

【小结】

在发光领域，设备的结构与表面对外部的发光有着很大的影响，调控和整饬设备结构，采用网格型衬底极大提高了LEDs和太阳能电池能量转换效率。这对于未来的LEDs和太阳能电池的发展无疑是新的突破。

文献链接：Enhancing photoluminescence yields in lead halide perovskites by photon recycling and light out-coupling（Nat. Commun.，2016，DOI：10.1038/ncomms13941）

本文由材料人编辑部电子电工学术组大黑天供稿，材料牛编辑整理。

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