Nature子刊：通过穿透离散势垒实现单层范德瓦尔斯异质结的高效光电流输出

【引言】

二维层状材料（例如石墨烯和过渡金属半导体硫化物）因其组成、厚度、几何外形的不同表现出了独特的电子学性质。近年来对于垂直隧穿晶体管和垂直场效应晶体管的研究表明，通过结合不同的材料形成范德瓦尔斯异质结可以得到具有独特功能的新材料。石墨烯-过渡金属半导体硫化物（TMDs）-石墨烯的组合就可以制成独特的光电二极管和光探测器。然而，传统的半导体理论适用于块体材料，对于极薄的层状材料并不适用，此外，由于载流子的复合，使得器件的效率也有所下降。因此，得到一种工作机理明确，且效率较高的光电器件就成为当务之急。

【成果简介】

近日，来自韩国成均馆大学的Woo Jong Yu、Young Hee Lee和加州大学洛杉矶分校的段镶锋（共同通讯作者）在Nature Communications上发表了一篇题为Unusually efficient photocurrent extraction in monolayer van der Waals heterostructure by tunnelling through discretized barriers的文章，对石墨烯-MoS₂-石墨烯组成的光电流发生器进行了研究。

实验表明，超薄的范德瓦尔斯异质结表现出了不同于传统块体半导体的独特性质，而这些独特性质是不能很好的用传统的半导体理论解释的，尤其是对其中电子的传输特性并不明确。以往的研究中使用石墨烯-WSe₂-石墨烯组成p-n结制成光电流发生器。然而，Shockly-Read-Hall复合和Langevin复合阻碍了载流子的输出性能。截止目前，范德瓦尔斯异质结的特殊性质还没有完全了解，此外，受制于其复杂多变的界面和外部因素影响，对范德瓦尔斯异质结器件也未进行系统性的研究。

本文中选取石墨烯和MoS₂组成石墨烯-MoS₂-石墨烯异质结，得到了层数依赖的光电流发生器，为了排除外界因素影响，在器件的不同区域得到了分别为单层和7层的不同部分。光响应研究结果表明，单层MOS₂的光响应远高于7层MoS₂，是其的7倍之多。此外，光谱研究表明，单层MoS₂的内量子效率最高达到65%，而7层MOS₂的内量子效率仅仅达到7%。对于实验结果进行分析，并建立理论模型后可知，在石墨烯-单层MoS₂-石墨烯异质结的顶部界面和底部界面分别形成了不对称的势垒，这样的结构导致了单层MoS₂器件具有极高的光响应特性。

【图文导读】

图1 石墨烯-MoS₂-石墨烯异质结中光电流的产生

（a）为器件的侧面图，单层MoS₂在两层石墨烯之间，在激光照射下产生电子（蓝色）和空穴（红色）

（b）为器件的光学照片

（c）为器件在514nm光源激发下的扫描光电流照片

（d）为器件分别在514nm光源照射下和黑暗中的I-V特性曲线

（e）为单层MoS₂器件在不同光源照射下光响应曲线

图2 单层和多层MoS₂异质结产生光电流的比较

（a）为处于两层石墨烯间的单层MoS₂与7层MoS₂的光学照片

（b）为器件的光谱图

（c）为器件在514nm光源照射下的扫描光电流图

图3 单层和多层MoS₂异质结的量子效率

（a）为在514nm光源照射下器件的I-V特性曲线（红线为单层MoS₂，蓝线为7层MoS₂），黑线为黑暗条件下

（b）7层MoS₂（红色）和单层MoS₂（蓝色）的吸收光谱

（c）单层和块状MoS₂的介电函数的虚部计算结果

（d）在100μW功率激光照射下单层和7层MoS₂的外量子效率

（e）在100μW功率激光照射下单层和7层MoS₂的光子能量

（f）单层和多层MoS₂的态密度

图4 不同环境中单层MoS₂异质结的静电势和光生载流子发射机理

（a）处于SiO₂衬底上并处于空气环境中的石墨烯-单层MoS₂-石墨烯异质结示意图

（b）石墨烯-单层MoS₂-石墨烯异质结的静电势

（c）三种不同势垒态下单层MoS₂异质结近导带边的静电势

（d）三种不同势垒态下光生载流子隧穿可能性示意图

（e）光生载流子计算发射率

图5 层数依赖的MoS₂范德瓦尔斯静电势

（a）层数依赖的MoS₂、顶部石墨烯和底部石墨烯的介电常数

（b-h）层数依赖的MoS₂范德瓦尔斯静电势

（i）石墨烯-7层MoS₂-石墨烯异质结在SiO₂衬底和空气环境下的示意图

图6 不同层数MoS₂的范德瓦尔斯光生载流子发射率

（a）单层和7层MoS₂的微分传输归一化动力学曲线

（b）沿载流子漂移方向单层和7层MoS₂的归一化受激载流子密度

（c）光生载流子发射率对于MoS₂层数和光子激发能量变化的2维彩图

（d）不同光子能量下的外量子效率和计算光生载流子发射率

图7 单层和多层MoS₂的I-V特性曲线

（a）和（b）分别为石墨烯-单层MoS₂-石墨烯和石墨烯-多层MoS₂-石墨烯在514nm光源照射下的I-V特性曲线

（c）和（d）分别为石墨烯-单层MoS₂-石墨烯和石墨烯-多层MoS₂-石墨烯在正向电压和负向电压下的能带示意图

文献链接：Unusually efficient photocurrent extraction in monolayer van der Waals heterostructure by tunnelling through discretized barriers  (Nature Communications, 2016, DOI: 10.1038/ncomms13278)

本文由材料人电子电工学术组大城小爱供稿，材料牛整理编辑。

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