Nano lett. 化学气相沉积法制备堆叠有序的双层石墨烯

【引言】

除了现有已知的单层石墨烯具有一些优异的物理化学性质，堆叠的石墨烯阵列（一层堆叠在另一层上面）也具有一些与众不同的性质，使得二维碳材料具有更多的电学性质。对于堆叠的石墨烯阵列结构，两个单层石墨烯主要堆叠方式有AA型，AB型以及扭曲的形式。这样的双层堆叠的石墨烯物理性质是和堆叠的顺序以及扭曲的角度有关。由于可通过垂直方向的电场连续调控能带宽度，AB型堆叠的双层石墨烯对于石墨烯基场效应晶体管以及光电子期间具有重要应用价值。化学气相沉积法可以使用过渡金属催化剂，合成出高质量的具有不同厚度以及无规则堆叠的石墨烯材料，但是得到的产物中是具有两种堆叠顺序的材料（即包括了AB型以及扭曲型）。

【成果简介】

日前来自韩国成均馆大学的Young Hee Lee（通讯作者）和苏州大学以及波兰的H. Rümmeli（通讯作者）进行了一系列系统的研究去理解采用化学气相沉积法合成堆叠有序性的石墨烯材料。实验结果表明了所合成的石墨烯材料具有堆叠顺序的均一性，同时生长在第一层石墨烯上的第二层石墨烯层的生长过程会受到气体流量比的影响。该实验组得到的石墨烯多层样品具有两种普遍的生长模式。对于相对较低的CH₄/H₂气体流量比，主要得到AB堆叠方式的石墨烯层，而对于较高气体流量比的情况下，得到的主要是湍流状石墨烯层，这两种模式都类似于Stranski-Krastanov和Volmer-Weber生长模式（这是在薄膜外延生长过程中两种主要生长模式）。

【图文导读】

图1. 相对气体流量窗口用于测试石墨烯生长模式与CH₄分压之间的相互关系。

（a）其中的点代表所有的测量条件，(1)-(8)是对应的所有点的扫面电镜图。

（b-d）是SK生长模式的石墨烯的扫描电镜图。

（e-g）是一系列VW生长模式的双层石墨烯的扫描电镜图。注：所有的标尺均为2um。

图2. 对于两种不同生长模式的多层石墨烯的生长过程的示意图。

（a-d）以SK模式生长的石墨烯随时间变化的生长过程变化的扫描电镜图。

（e-h）以VK模式生长的石墨烯随时间变化的生长变化的生长过程变化的扫描电镜图。

（i）在铜片上化学气相沉积生长石墨烯的机理示意图。 注：所有的标尺为1um。

图3. 揭示两种生长模式（SK和VW模式）下合成得到的石墨烯片的拉曼光谱和分布图的比较。

（a-c）SK模式生长的多层石墨烯的拉曼分布图以及对应的每个点的拉曼光谱图以及扫描电镜图。

（d-f）VW模式生长的多层石墨烯的拉曼分布图以及对应的每个点的拉曼光谱图以及扫描电镜图。

注：所有的标尺为2um。

图4. SK模式和VW模式生长的双层石墨烯的高分辨透射电镜图以及选区电子衍射花样图。

（a）SK模式生长的双层石墨烯的高分辨像。

（b）VW模式生长的双层石墨烯的高分辨像。

（c）SK模式生长的双层%