顶刊快讯 | 计算材料前沿最新学术进展精选【第12期】

1、石墨烯纳米条带：平面周期性排列的石墨烯纳米条带的等离子模式

Plasmon Modes of Graphene Nanoribbons with Periodic Planar Arrangements（PRL，2016，DOI: 10.1103/PhysRevLett.117.116801）

图1 石墨烯纳米条带的介电响应和等离子分散

意大利卡拉布里亚大学的科学家A. Sindona（通讯作者）等人通过从头算方法研究了从低频率太赫兹到紫外线下的平面周期性排列的石墨烯纳米条带的等离子激发及介电性质。研究计算表明通过化学掺杂、电子门控和几何结构的调节可能可以构建出等离子共振的新材料，这种材料在低频率太赫兹到紫外线区域可以自由的调控。

文：杨金荣

2、拓扑绝缘体：拓扑绝缘体Bi2Se3的内部缺陷

Toward the Intrinsic Limit of the Topological Insulator Bi2Se3（PRL，2016，DOI: 10.1103/PhysRevLett.117.106401）

图2 Bi2Se3的(001)晶面的扫描隧道显微镜图以及相应的几何结构

美国罗格斯大学 Weida Wu（通讯作者）和伦斯勒理工学院Damien West（通讯作者）等人结合高分辨率扫描隧道显微镜和第一原理计算发现了单晶原型拓扑绝缘体Bi2Se3内的主要本征缺陷是硒空位和硒间隙缺陷，这些缺陷决定了其晶体传导和电位变动。研究结果说明通过严格控制晶体的化学计量和合成过程中的缺陷就可以合成高质量的单晶，并且这种单晶材料附带很低的缺陷密度和很低的电位扰动。

文：杨金荣

3、统计误差：固相扩散中泊松过程模拟的统计误差

Statistical error in simulations of Poisson processes: Example of diffusion in solids
（PRB, 2016, DOI: 10.1103/PhysRevB.94.085206）

图3 为NEMD模型中力Fext与平均等待时间¯τ的关系图

瑞典皇家理工学院的Johan O. Nilsson（通讯作者）等人在固相扩散模拟中用统计误差的分析表达式获得离子导电率。虽然现在任何一种数值理论都没考虑误差，但一般情况下，泊松过程的模拟还算正确。在Gd杂质的氧化铈中，通过大量动力学蒙特卡罗计算，从数学上验证了分析误差的存在。

文：大白

4、金属-绝缘体转变：化合物半导体表面准一维金属-绝缘体转变过程

Quasi-One-Dimensional Metal-Insulator Transitions in Compound Semiconductor Surfaces （PRB, 2016, DOI: 10.1103/Phys Rev Lett.117.116101）

图4 为Ga N-1H和Ga N-1Li的板状结构。

南方科技大学的H. Xu和S.Y. Tong（共同通讯作者）等人提出了一种在纤锌矿型中金属阴离子的（10¯10）表面新的派尔斯系统，当阴离子与氢或锂原子结合时，可得到单原子金属结构具有3个配位数的金属原子；第一性原理计算表明，其表面为金属表面，但低于某一临界温度时会凝结成半导体；引入表面脚手架概念将其表面的运动限制于上下运动或侧向移动，从而证实了派尔斯的假设。同时还预测了这类绝缘体存在于一些部分氢化的多纤维锌矿化合物（10¯10）表面。

文：大白

5、准一维自旋: ½磁体Ba3Cu3Sc4O12中轨道杂化和自旋轨道效应

Hybridization and spin-orbit coupling effects in the quasi-one-dimensional spin-½ magnet Ba3Cu3Sc4O12  （PRB , 2016, DOI:10.1103/PhysRevB.94.054435）

图5 (a) Ba3Cu3Sc4O12的晶体结构，(b)-(d) Ba3Cu3Sc4O12的三种可能基态磁构型。

俄罗斯乌拉尔联邦大学的D. I. Badrtdinov（第一作者）及其合作者在第一性原理计算的基础上构造出有效低能量哈密顿量模型，并研究了准一维自旋1/2磁体Ba3Cu3Sc4O12中的自旋轨道作用以及电子结构和磁性。在此基础上，针对Ba3Cu3Sc4O12推导出了包含考虑对称和非对称各向异性交换作用的完备微观磁性模型。各向异性交换作用是通过结合考虑了自旋耦合作用的局域密度近似和Moriya磁性微观理论的投影步骤来计算得到的。计算所得到的对称各向异性张量使得原子在沿着链式结构方向上趋向于共线磁序，铁磁耦合作用常数J1 ≃ −9.88 meV，原子链之间呈反铁磁序，耦合作用常数为J8 ≃ 0.21和J5 ≃ 0.093 meV。基于他们提出的磁序结构模型，量子蒙特卡模拟很好地重复Neel温度、磁化强度和磁化率的实验结果。对中子散射数据的分析揭示了共价性Cu-O化学键对Ba3Cu3Sc4O12的物性起非常重要的作用。

文: nanogold

6、密度泛函理论：高通量材料计算发现稳定的新M2AX结构相

Computational discovery of stable M2AX phases  （PRB , 2016, DOI: 10.1103/PhysRevB.94.054116）

图6 (MM′)2(AA′)(CN) 化合物的六种独特结构模型

美国佛罗里达大学Richard G. Hennig（第一作者）等人采用基于密度泛函理论的高通量计算确定了大量稳定的Mn+1AXn化合物(n = 1, M = Sc, Ti, V, Cr, Zr, Nb, Mo, Hf, Ta; A = Al, Si, P, S, Ga, Ge, As, Cd, In, Sn, Tl, Pb; 和X = C, N)。他们计算了216种M2AX纯化合物和10314种(MM′)2(AA′)(XX′)固溶相的形成能。他们的计算结果显示，39实验已知化合物的形成能小于30 meV/atom。在所计算的10530种组分中，3140种组分的形成能小于30 meV/atom，大部分它们还有待实验上被合成出。重要的是，301种组分具有很强的热稳定性，形成能为负且超过100 meV/atom，意味者它们很容易被合成。另外，他们也确定了M2AX化合物稳定性的半经验规则。这些结果为合成不同M2AX化合物的实验设计提供了理论的指导原则。

文: nanogold

7、材料力学：化学官能团对二维层状材料钛碳化合物稳定性和力学强度的影响

Stabilization and strengthening effects of functional groups in two-dimensional titanium carbide （PRB, 2016, DOI: 10.1103/PhysRevB.94.104103）

图7 单层Ti3C2T2的应力-应变响应曲线

北京航空航天大学张千帆（通讯作者）和张瑞丰（通讯作者）等人通过采用基于密度泛函理论的计算方法系统地研究了不同化学官能团对一种代表性MXene化合物Ti3C2稳定性、力学性质和电子结构的影响。他们的计算结果表明，氧原子与其他官能团相比，在Ti3C2这种单层二维结构材料上吸附能最大，能增加MXene化合物Ti3C2的稳定性。另外，氧的吸附也能大大提高Ti3C2的理想拉伸强度。他们从电子结构上揭示，由氧官能团引入所导致的增强效应，主要是因为Ti3C2在表面修饰之后，内部原子层Ti-C化学键上电荷密度会向表面的Ti-O化学键转移。这些计算结果为拓展MXene化合物在可柔性电子器件和能量储存器件方面的潜在应用提供了新观点。

文: nanogold

8、晶体缺陷：基于密度泛函理论的电子结构计算研究金刚石中氧缺陷

Characterization of oxygen defects in diamond by means of density functional theory calculations （PRB, 2016, DOI: 10.1103/PhysRevB.94.125202）

图8 金刚石中氧替位和碳空位形成的复合缺陷OV在不同电荷态时的Kohn-Sham (KS)(a)轨道和(b)能级图

人工金刚石生长过程中很难避免氧污染，氧原子的嵌入可能导致金刚石里形成各种与氧相关的点缺陷，这些缺陷的本质以及对金刚石提供量子比特的影响还有待研究。匈牙利科学院和布达佩斯技术与经济大学的Gergő Thiering（第一作者）等人通过采用基于密度泛函理论的计算方法研究了金刚石里各种与氧相关的点缺陷（包括了间隙氧缺陷、替位氧缺陷、替位氧-碳空位复合缺陷和替位氧-碳空位-间隙氢复合缺陷）的热力学稳定性、电子结构和磁光性质。他们发现，金刚石中与氧相关缺陷的电气性质非常活跃而引入具有高度关联性的的轨道，这对密度泛函理论的计算模拟来说是很大的挑战。尽管如此，他们还是能确定替位氧点缺陷、替位氧-碳空位复合缺陷和替位氧-空位碳-间隙氢复合缺陷在电子顺磁共振谱的鉴别特征。他们也预测了这些缺陷的电子顺磁共振谱里的动态平均是受Jahn-Teller畸变所限制的，高自旋态和中性态的氧替位-碳空位在光激发时呈现了非常快的非辐射衰败，这可能阻碍金刚石点缺陷提供量子比特。

文: nanogold

9、从头计算：C3N4在高压下的一种新密堆积的晶体结构

Carbon nitride frameworks and dense crystalline polymorphs （PRB, 2016, DOI: 10.1103/PhysRevB.94.094104）

图9 由PBE泛函计算得到的C3N4焓-压强关系曲线

英国伦敦大学学院C.J.Pickard（通讯作者）等人采用从头计算随机搜索算法研究了碳-氮化合物C3N4在随压强增加时不同晶体结构的稳定性。他们计算预测了C3N4存在一种新框架结构的晶型，该稳定结构的空间群为P43212，具有手性对称且混有sp2和sp3化学键。他们也通过实验手段合成出了该结构的C3N4，观测到它在室温条件下也是稳定的。随着压强的增加，该结构会转化为一种空间群为Pnma的密堆积相，此高压相里C原子全部呈现sp3键结合，N原子为3度配位。当压强超过650 GPa后，C3N4会不稳定而分解为金刚石和黄铁矿结构的CN2。

文: nanogold

10、从头计算预测：BN-Si二维纳米结构材料的稳定性

Stability of two-dimensional BN-Si structures （PRB, 2016, DOI: 10.1103/PhysRevB.94.094105）

图10 由BN-Si形成的几种稳定性相对高的二维纳米结构

美国纽约州立大学宾汉姆顿分校的Ernesto D. Sandoval（第一作者）等人通过采用从头计算演化算法对二维层状类石墨烯材料BNSi2搜索一系列稳定而新奇的结构。形成能的计算结果表明，搜索预测出的新结构相对于二维硅烯和BN单原子层是稳定的。通过对比CSi, BNC2和BNSi2等几种二维化合物的电子结构后揭示，后两者的不溶性主要是因为N原子在混合体系里不易形成共价键。在此基础上，他们还对探索和设计BN-C-Si的新结构提出了一些观点，比如以后的搜索方向需考虑虑BN-C-Si可能存在非六角晶格的结构。

文: nanogold

本文由材料人编辑部计算组供稿，材料牛编辑整理。

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