Science：阿秒激光脉冲研究多晶钻石的法兰兹-卡尔迪西效应

光电效应是由于光照射到物体的表面所引起的电子运动，而电光效应是在外加电场作用下，物体的光学性质所发生的各种变化。一般来说，与光的频率相比，外加电场随时间的变化非常缓慢。这些不同的电光效应主要可以分为两类：光吸收的变化；折射率和介电常数的变化。而某些大块半导体在外加电场下的光吸收的变化定义为法兰兹－卡尔迪西效应。

概念上，物质的电子结构属于能级结构，电子在光吸收的帮助下可以爬上更高的能级。然而，在现实中，电磁场会使能带发生弯曲，尤其是随着电磁场的强度的增加这种现象会变得越来越明显。这种现象的表现形式，比如金刚石衬底暴露于中等强度红外线下，称之为动力学的法兰兹-卡尔迪西效应。强激光脉冲可被用于研究经典电介质和量子光学响应之间的过渡机制。在这种状态下，带间和带内光驱动的电子跃迁之间的相互作用仍是未知的。

最近，瑞士苏黎世联邦理工学院物理系的科学家M. Lucchini等人通过阿秒瞬态吸收光谱，研究了多晶金刚石和强度低于飞秒级别的红外脉冲之间的相互作用。根据从头算含时密度泛函理论计算，针对金刚石中的动力学的法兰兹-卡尔迪西效应，提出了双能带抛物线模型，即表达为带间跳跃和带内耦合，并且发现其实验结果的主要物理机制是红外线感应带内电流。通过阿秒激光脉冲探头和相应的理论模拟，作者详细的阐述了红外光谱照射后金刚石的电子响应动态性质。

图1 实验装置以及样品测试：（A）光电双向同时实验检测装置（B）阿秒激光脉冲流轨迹（C）多晶金刚石的阿秒激光脉冲的响应光谱（D）密度泛函理论框架计算的金刚石的态密度图（E）紫外线和红外线激发产生的电子空穴对。

图2 阿秒激光脉冲金刚石的光响应：（A）实验结果（B）理论结果（C） 红外光谱。

图3 理论结果：（A）金刚石的能带结构。 （B）金刚石的态密度图。（C）红外光谱激发物理路径演示图：（1）带间跳跃；（2）带内耦合。（D到G）红外光谱诱导介电函数的虚部部分的变化。（H和I）红外光谱中心能量为2 eV下的介电函数的虚部部分的变化。（J和K）双带模型的结果。

文献链接：Attosecond dynamical Franz-Keldysh effect in polycrystalline diamond （Science，2016，DOI: 10.1126/science.aag1268）

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