Adv. Funct. Mater. 南方科技大学在高性能钾掺杂多晶SnSe极低热导率中的研究

【引言】

热电发电机可直接将废弃的热量转换成电能。提高离子传输性能或者降低晶格热导率是提高其热电性能的有效途径。具有极低热导率的温差电材料SnSe因而备受研究关注。然而， 易加工的多晶SnSe由于其不同的制备工艺，热导率大，电热性不可重复，仍需进一步研究。

【成果简介】

南方科技大学何佳清教授等人，选择K作为P-型掺杂剂，采用机械合金化（MA）和等离子体放电烧结方法制备P-型多晶SnSe和K0.01Sn0.99Se。通过K掺杂，最大功率因数显著提高到350 μWm−1K−2。

更重要的是，多晶SnSe中单晶的低热导率可以重复。研究认为，可能是掺K之后，晶界边缘Sn氧化物缺乏，以及SnSe晶格中一些连续性纳米沉淀的出现，使得样品垂直于SPS施压方向的部分在773K时获得≈0.20 Wm−1K−1的极低导热系数。 这个极低的晶格导热系数和提高的功率系数创造了多晶SnSe在这个方向上773K条件下ZT≈1.1的高纪录，而且从300K到773K估计平均ZTave约等于0.5。

【图文导读】

图1 不同研磨时间下，未掺杂SnSe、K掺杂SnSe样品的XRD图

图2 传输过程中，各因素与温度的关系

a. 传输过程导电率与温度关系
b. 1%K_8h样品的载流子密度和霍尔迁移率与温度关系
c. 传输过程中塞贝克系数与温度关系
d. 传输过程中K掺杂多晶的功率因数与温度关系

图3 K掺杂后样品的基本性能

a. 热扩散效率     b. 热传导率
c. 晶格热导率和电热导率（lat（T）单晶沿a轴方向作对比）
d. 不同研磨时间下，K掺杂样品ZT值与温度的比对

棕色的点线将1%K_12h在623K以上时热导率突然急剧下降阶段划分开，因为测试后样品有些变软。为了确保实验结果的精确性，623K之前样品的ZT值划分出来了。

图4 SnSe_5h和SnSe_8h样品的基本表征

a. SnSe_5样品低倍率TEM图像
b. SnSe_8h样品低倍率TEM图像
c. SnSe_8h样品边界沉淀物的HAADF图
d. SnSe_8h样品边界沉淀物

图5 K掺杂后样品的表征

a. 1%K_5h样品的低倍率TEM图
b. 沉淀物在 1%K_8h样品中的低倍率TEM图
c. 沉淀物在 1%K_8h样品低分辨率显微镜图
d. 1%K_8h样品中沉淀物沿[100]方向HREM图
c, d中的插图分别是样品和沉淀物的FFT图
e. 插入了EDS线性扫描的HAADF图像，表明纳米沉淀物富含Sn和K
f. 插入EELS的ADF图像，发现在晶格和沉淀物中均有K的分布

图6 掺K前后多晶SnSe中单晶热导率的对比及其不同轴向的微结构

a. 未掺杂SnSe ，钾掺杂SnSe和单晶SnSe在三个方向上的热导率
b. 未掺杂SnSe微结构原理图
c. K掺杂SnSe微结构原理图

文献链接：Understanding of the Extremely Low Thermal Conductivity in High-Performance Polycrystalline SnSe through Potassium Doping (Adv. Funct. Mater., 2016, DOI: 10.1002/adfm.201602652)

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