吴振禹/李昊/许杰EES:微动力学模型指导合成用于长寿命锌空电池的双原子体系催化剂

共同第一作者： Tingting Li, Di Zhang

共同通讯作者：许杰，李昊，吴振禹

研究背景

能源与环境问题已成为全球关注的焦点，传统化石能源在提供能源的同时，引发了能源短缺与环境污染等难题。在这样的大背景下，锌 - 空气电池（ZABs）凭借高理论能量密度（1086 W h/kg）、低成本、安全且环保等突出优势，成为极具潜力的新型能源设备，有望在未来能源领域占据重要地位。但是，氧还原反应（ORR）作为ZABs的关键反应，其动力学缓慢严重制约了电池性能，导致放电能力、循环稳定性和能源效率都受到影响。当前，广泛使用的铂基催化剂虽然活性高，但高昂的成本、资源稀缺性以及易受杂质中毒等问题，极大地限制了其大规模应用。因此，研发低成本、高性能的 ORR 电催化剂，成为推动ZABs发展的关键所在，也一直是科研人员努力攻克的重要课题。

研究要点

近日，南方科技大学吴振禹教授、日本东京大学李昊教授、温州大学许杰教授合作提出 pH 场耦合微观动力学模型，对众多催化剂进行理论分析。通过复杂的计算和研究，发现具有Fe₁Co₁ - N₆结构的双原子催化剂（DAC）在碱性介质中对 ORR 反应最为活跃，为后续的合成工作提供了精准的理论指导。依据理论预测结果，采用硬模板法结合CO₂活化过程，成功制备出Fe₁Co₁ - N - C双原子催化剂。对制备的催化剂进行全面测试，结果显示其在三电极体系中展现出优异的 ORR 催化活性和稳定性，远超基准 Pt/C 催化剂。同时，通过原位 DRIFTS 和 Raman 光谱研究，揭示了其在4e^- ORR 过程中的主要中间物种，明确了反应机制。将Fe₁Co₁ - N - C应用于ZABs，电池表现出超高的能量密度（1079 W h/kg）、出色的倍率性能（2 - 600 mA/cm²）和超长的循环寿命（超3600 h/7200 次循环），性能十分优异。

图文解析

图1. pH场耦合微观动力学建模。

图2. 多孔 Fe₁Co₁-N-C DAC的合成与表征。

图 3. Fe₁Co₁-N-C催化剂的原子和电子结构表征。

图4. Fe₁Co₁-N-C的ORR 性能。

图 5：原位测试揭示 Fe₁Co₁-N-C的ORR反应机制。

图 6：Fe₁Co₁-N-C在ZABs中的应用性能。

总结与展望

本研究借助 pH 场耦合微观动力学模型，成功筛选并合成出具有Fe₁Co₁ - N₆双金属原子位点和分级多孔结构的高效Fe₁Co₁ - N - C ORR 催化剂。该催化剂在碱性电解质中表现卓越，在ZABs应用中展现出巨大潜力。这一成果为高性能 ORR 双原子催化剂的合成提供了创新策略，为设计先进催化剂用于各类高性能能量转换应用开辟了新方向。未来，有望在此基础上进一步优化催化剂性能，降低成本，加速ZABs的商业化进程，为解决能源与环境问题带来更多希望。

文献来源

A pH-dependent microkinetic modeling guided synthesis of porous dual-atom catalysts for efficient oxygen reduction in Zn–air batteries. Energy Environ. Sci., 2025.

DOI: 10.1039/D5EE00215J

https://doi.org/10.1039/D5EE00215J