揭秘材料中位错环缺陷属性与形态特征之间的深度关联，香港城大、湖南大学和法国CEA等单位合作研究成果登上Science Advances

摘要：

香港城市大学马衎（kàn）团队联合湖南大学邓辉球团队、法国CEA核材料研究中心Marie Loyer-Prost团队，在国际顶尖期刊《Science Advances》发表题为"Decoding the interstitial/vacancy nature of dislocation loops with their morphological fingerprints in face-centered cubic structure"的重要研究成果，通过实验与模拟结合，首次揭示了各类面心立方金属材料和高熵合金中Frank位错环形态与缺陷类型的普适规律。研究发现弗兰克位错环呈现显著形貌不对称性：圆形弗兰克环恒定为间隙型，而高堆垛层错能材料中呈现的多边形环必为空位型，低堆垛层错能合金中间隙环可能展现两种形态。机理研究表明，多边形特征源于位错剪切力引发的1/3<111>位错分解，间隙/空位型弗兰克位错环应力场具有不对称型，而且分解程度不仅取决于材料的本征层错能，也由不稳定层错能决定。该成果突破了透射电镜繁琐的缺陷分析流程，为核反应堆材料辐照损伤高通量评价提供了新的表征方法与依据。

科学问题/背景：

高能粒子轰击会在材料内部产生大量空位型/间隙型缺陷，造成的材料辐照损伤是制约核反应堆材料服役寿命的核心挑战之一。辐照诱导位错环是辐照损伤重要的缺陷类型，几乎所有材料在辐照下都会形成位错环。长久以来，位错环的形成与演化被认为反映了点缺陷的扩散与聚集特性，是研究材料辐照行为的重要方式。而空位与间隙型两类位错环形成驱动机制、对力学性能与材料尺寸稳定性（辐照肿胀）的影响呈显著差异，因此明确材料中位错环的类型对理解材料辐照损伤和预测材料辐照下服役行为具有重要意义。

传统的点缺陷动力学演化理论普遍认为在面心立方（FCC）材料中（例如钢和FCC金属）辐照位错环为间隙型，然而近年来大量离子辐照研究显示镍和镍基合金中的辐照位错环可以是空位型。如何精准辨识面心立方材料中位错环的间隙/空位本质是核材料辐照损伤研究的核心难点。传统透射电镜分析依赖复杂操作程序：需调整多组衍射条件获取环缺陷对电子束的消光对比度，通过Burgers矢量计算判定其本质；抑或通过高分辨率图像直接分辨。这些传统方法受限于操作者经验、设备精度和统计精度，操作繁琐且难以适应高通量评价需求。传统缺陷类型判定依赖透射电显微术（TEM）的衍射衬度分析或高分辨图像判据，其操作繁琐且难以适应高通量评价需求。现有研究表明，面心立方（FCC）材料中的弗兰克环形态可能与其缺陷本质存在潜在关联，但由于缺乏原子尺度机理支撑，学界对堆垛层错能（SFE）、位错类型与形态的耦合机制尚未形成共识。现有理论模型未能阐明三个关键机理命题——

（1）不同形态位错环与其空位/间隙本质是否存在内在关联？

（2）能否建立形态-缺陷本质的定量判据替代传统繁琐程序？

（3）定量判据与材料属性有何种相关性？

如何揭示缺陷形态演化的普适性规律并构建基于显微形貌的快速诊断方法，成为辐照损伤工程领域的重大难题。解决上述基础科学问题的突破，将推动核反应堆材料辐照缺陷的智能表征技术发展。

图文解读：

图1. 纯镍510 °C离子辐照空位型位错环表征与多边形直边取向分析。

图1展示了在510°C自离子辐照Ni中观察到的空位型Frank环。通过多束向TEM衍射进行严格的伯氏矢量分析与inside-outside内外侧对比方法分析，确定其为b = a/3[-1-1-1]、惯习面为(111)的Frank环，具有六边形外形。采用终起点/右手法则（Finish-Start/Right-Hand, FS/RH），伯氏矢量方向与习性面法向相反，判定其为空位型环。进一步在不同晶带轴下观察环段方向，发现所有边段均平行于<110>方向，呈现出高度对称的六边形外形。

图2. 纯镍与FCC高熵合金辐照间隙型位错环表征与形貌分析。

图2展示了在电子辐照Ni和铁离子辐照两种高熵合金（Y3和ES1）中形成的Frank环。Ni中形成的环为圆形或椭圆形，在Y3和ES1中观察到的大多数Frank环也呈圆形，仅ES1局部区域存在轻微分段。通过内外侧对比法，确认这些环均为间隙型。这种圆形形貌源于间隙型环在形成过程中趋于最小化边界线能。结合图1与图2的结果，支持“圆形即间隙型，多边形为空位型”这一形貌与本质的对应关系，为快速判别Frank环性质提供了新思路。

图3 不同FCC材料中空位型位错环与间隙环的形貌特征对比。

图3汇总了本研究及文献中多种fcc材料中Frank环的形貌与本质数据，建立了“形貌–本质”关联图谱。在高堆垛层错能（SFE）材料如Ni、Al、Pd中，空位型Frank环普遍呈现多边形结构，如六边形，且边段方向平行于<110>。而在包括高熵合金在内的中低SFE材料中，辐照形成的Frank环大多为圆形，并已确认其为间隙型。这一趋势表明，Frank环的几何形貌在不同材料中具有指示其原子本质的潜力，为研究辐照损伤和材料设计提供了简便高效的参考依据。

图4. 三种典型FCC金属中不同尺度、形状、类型的弗兰克环形成能。

从形成能（图4）来看，圆形间隙环和六边形空位环最为稳定。间隙环与空位环的主要差异在于应力分布（图5）：间隙环的应力集中在位错平面上，避免了1/3<111>位错的分解；而空位环的应力集中在环的边缘，易触发位错分解。由于未发生分解，圆形间隙环具有最短的位错线长度，从而降低了与基体的弹性相互作用，能量较低。相比之下，空位环中位错发生分解，有助于应力释放，其中六边形结构的分解程度最高，因此形成能最低。

图5间隙环与空位环弛豫过程中的应力场演化和位错分解程度。

图6 4D-STEM测量间隙环应力场分布。

分子动力学模拟了间隙/空位型Frank环周围的应力场分布（图5），并利用4D-STEM实验（图6）验证了间隙环案例。结果证明了Frank环周围应力场的显著差异，间隙型Frank环内部呈现压缩应力场，稳定性高，难以引发位错分解，因而保留圆形形貌；而空位型Frank环由于内部塌陷形成局部张应力，在环边缘诱发强烈剪切应力，从而促使位错分解为Shockley部分与stair-rod位错。这种分解行为使位错线张力降低，形成能显著下降。图中还展示了分解对环几何的影响，进一步解释了为何空位型Frank环普遍呈六边形外观。

图7空位环直边取向对空位环能量的影响。

并非所有六边形空位环都具有最低能量（图7）。只有当位错线平行于<110>晶向时，空位环的位错分解程度最大，才能实现最稳定的能量状态。因此，六边形空位环能量最低的根本原因在于<110>方向的位错更容易发生分解，这一行为反映了FCC晶体结构的本征特性。

图8材料层错能与不稳定层错能比值对空位环分解程度的影响。

不同材料中位错环形态的演化机制受本征层错能与不稳定层错能之比（γisf/γusf）的控制。较高的比值意味着原子滑移后仍处于高能状态，抑制了能量向后续滑移原子的传递。如图8（E至G）所示，这一效应限制了肖克利位错的滑移距离。结果是，RSS释放值升高，形成能依次降低。这一趋势在图4中圆形与六边形空位弗兰克环形成能差距的增大中得到了验证，且在Al、Ni和Cu中均表现一致。

图9 分子动力学计算揭示温度作为外界驱动力对间隙环分解形成多边形环的作用以及透射电镜原位实验验证。

图中展示了位错环在热力作用下的演化过程。上半部分为分子动力学模拟，显示六边形间隙型Frank环在升温至300°C后发生位错分解，由原始的a/3<111>位错分解为a/6<112>和a/6<110>位错对，局部环段转化为六边形边段，形貌由圆变为分段。下半部分为原位TEM加热实验，观察到退火导致不同材料中位错环形貌变化：在Al中，环在140°C数分钟内由分段状转为圆形；而在Ni中，510°C加热1小时后，Frank环仍维持多边形形貌。这表明位错分解和回收过程受材料、温度与应力场共同调控，影响Frank环的稳定形态。

图10 位错环类型-形貌关联的总结

基于上述研究，本文提出了一个基于材料性质的“形貌–本质”对应图谱，用于判断辐照诱导Frank环的类型。在典型的辐照温度范围内（温度低于材料绝对熔点的50%）时，横轴为堆垛层错能比值（γisf/γusf），纵轴为本征堆垛层错γisf，能两个参数共同决定了Frank环的稳定形貌。图中将圆形间隙型环与多边形空位型环分布在不同区域。该图谱不仅适用于传统fcc金属（如Ni、Cu、Al），也涵盖了高熵合金等复杂材料体系，为材料辐照损伤快速评估和先进结构材料的设计提供了有效工具。这一图谱概括了实验与模拟成果，是本研究的重要总结与推广。

创新点：

1. 突破经验假设：推翻传统“面心立方材料中辐照位错环以填隙型为主”的认知，首次建立位错环形貌与类型的的直接关联。
2. 机制创新：揭示两类位错环应力场的非对称性，发现空位环因核心剪切应力场自发解离为Shockley+Stair-rod不全位错，而间隙环需外部能量触发。
3. SFE调控模型：构建γ_isf/γ_usf比值预测指标，解释高层错能与高不稳定层错能材料中的形貌-类型关联，与低层错能材料中两类位错环形态共存现象。
4. 表征方法革新：将传统需多条件衍射分析的繁琐流程简化为单图像形貌分析。
5.  

作者/团队简介：

本研究的第一作者和（共同）通讯作者为香港城市大学机械工程系助理教授马衎（kàn）博士，湖南大学物理与微电子科学学院郭龙博士担任共同第一作者，湖南大学物理与微电子科学学院教授/核装备可靠性技术湖南省重点实验室副主任邓辉球教授、法国原子能与可再生能源委员会LA2M实验室主任Marie Loyer-Prost博士担任共同通讯作者。合作单位包括斯坦福大学Colin Ophus教授、密歇根大学Fei Gao（高飞）教授和Lumin Wang（王鲁闽）教授。该工作得到了法国核能NEEDS项目、CEA RMATE项目、美国能源部、英国UKRI Future Leaders Fellowship基金的资助支持。港城大马衎博士长期欢迎核材料/辐照效应相关方向合作（请邮件联系kan.ma@cityu.edu.hk）。