吴宇恩/许杰/吴铜伟/胡林JACS：磁场增强镍单原子酸性CO2电还原反应活性

第一作者：宋佳、何大寅、马宪辉

通讯作者：许杰、吴铜伟、胡林、吴宇恩

研究背景

二氧化碳还原反应(CO₂RR)是最有前途的固碳减排技术之一，其选择性在生成CO、HCOOH和C₂H₄等高附加值产物中起着至关重要的作用。特别是在酸性电解环境中，CO₂RR往往伴随着反应动力学更快的竞争性析氢反应(HER)，这会显著降低CO₂的转化效率。外部磁场的应用相比于传统的侧重于活性位点结构调节的催化剂改性策略而言，提供了一种灵活、可调、非接触的方法，可以在不改变或更换催化剂本身的情况下实时调整催化剂的活性和选择性。

研究要点

近日，中国科学技术大学吴宇恩、温州大学许杰、电子科技大学吴铜伟、中国科学院合肥物质科学研究院胡林等人合作在Journal of the American Chemical Society期刊发表题为“Magnetic Field-Enhanced Acidic CO₂ Electroreduction Reaction on Single Nickel-Site Catalysts”的研究论文。在本文中引入了一个连续可调的外磁场，以提高酸性CO₂还原反应(CO₂RR)的性能。在酸性电解液(pH = 0.91)中，CO₂RR对CO的初始法拉第效率(FE)仅为18%，施加2 T磁场时可提高到63.2%。这种外磁场的引入使得CO还原产物在非接触“磁开关”模式下连续切换。理论计算表明，磁场的作用促进了CO₂在Ni位点的吸附，抑制了析氢反应(HER)，最终提高了CO₂RR的活性和选择性。

图文解析

图1. 实验装置与催化剂结构表征图。

图2. 催化剂的结构与电子性质分析。

图3. 磁场对CO₂RR催化性能的影响。

图4. 反应过程中的电化学分析。

图5. 理论计算分析反应机制。

总结与展望

此研究揭示了外加高磁场可显著提升Ni-N₅-C催化剂在CO₂RR中的性能。磁场增强了活性镍中心的磁矩，优化了CO₂的吸附过程，从而有效提高了CO的法拉第效率，为CO₂RR反应活性的提升开辟了新方向。从实际应用角度看，技术经济分析表明，即使考虑磁场设备的额外成本，有磁场参与时生产每吨CO的成本仍显著低于无磁场情况，这为该技术的工业化应用提供了有力的经济支撑。

在未来，磁场辅助催化技术有望在更多领域得到拓展。一方面，可以进一步优化磁场条件和催化剂体系，探索不同类型催化剂与磁场的协同效应，提高CO₂RR的选择性和活性，实现更多高附加值产物的高效制备；另一方面，将该技术与其他先进的电化学技术相结合，开发更加高效、稳定的二氧化碳转化系统，为全球碳减排目标的实现贡献更多力量。

文献来源

Magnetic Field-Enhanced Acidic CO₂ Electroreduction Reaction on Single Nickel-Site Catalysts. J. Am. Chem. Soc. 2025.

DOI：10.1021/jacs.5c00858

https://doi.org/10.1021/jacs.5c00858