清华大学Science子刊:分子诱导的量子点熟化抑制策略构建高性能QLED
半导体量子点(QDs)具有高荧光量子产率(PLQYs)、超纯发光、兼容溶液工艺等优点,在光电材料与器件领域展现了广阔的应用前景和巨大的经济价值,并因此获得2023年诺贝尔化学奖。量子点具有极大的比表面积和表面能,因此其表面状态与化学环境深刻影响了量子点及其发光器件(QLED)的性能。
与传统的II-VI族和III-V族量子点(如CdSe, CdS, InP等)相比,钙钛矿量子点展现了成本低、合成工艺简单、光谱连续可调等独特的优势。基于钙钛矿QLED近年来蓬勃发展,其外量子效率(EQEs)已被大幅提高至20%以上,初步达到了商业应用门槛。然而,钙钛矿量子点易遭受化学和光学降解,导致QLED的运行半衰寿命仅为数十或数百小时,阻碍了其进一步产业化。
钙钛矿量子点需要配体与其表面结合以保持胶体稳定。然而,在钙钛矿量子点的生长、纯化、成膜和储存过程中,表面高动态且不稳定的配体容易脱落,导致表面原子配位不足,不饱和键和悬空键增加。然后,量子点表面的非配位原子容易与其他原子结合,导致量子点团聚或奥斯瓦尔德熟化,产生各种缺陷,进一步影响量子点的发光性能和稳定性。
清华大学化学系马冬昕等人提出了一种分子诱导的量子点熟化控制策略,实现了高效稳定的钙钛矿QLED。相关研究成果以“Molecule-Induced Ripening Control in Perovskite Quantum Dots for Efficient and Stable Light-Emitting Diodes”为题,于3月14日发表于《科学 进展》(Science Advances)。
团队设计了一系列小尺寸的双齿有机小分子(PZPY, BTZ, TZPY, OZPY)。系列分子具有较小的尺寸和源自吡唑C-N键的分子柔韧性,可以避免空间位阻,通过扭曲其本身结构粘附在量子点表面,与失配位的Pb2+相互作用。因此,量子点与典型小分子(PZPY)之间的强相互作用能够始终维持量子点的稳定表面状态,抑制了量子点的不良熟化和团聚现象,降低量子点的表面缺陷态密度,使其PLQYs提高至94%。
团队基于高性能量子点构筑了QLED器件,其电致发光峰位于686 nm,EQE为26.0%。器件展现了优异的操作稳定性,在初始辐射亮度为190 mW sr−1 m−2(对应于发光峰为525 nm绿光钙钛矿QLED的100 cd m−2)下的工作半衰期为10,587 h;在13.3 mA cm−2的恒定高电流密度下,器件工作半衰期为310 min。此外,量子点溶液展现了优异存储性。基于存储一个月量子点溶液构筑的QLED展现了21.7%的EQE,溶液在存储三个月后构筑的QLED展现的EQE为20.3%。这些结果表明,本工作提出的分子诱导的量子点熟化控制策略可以有效提升钙钛矿QLED的效率和稳定性,使其在未来的高清显示和生物医学治疗中具有特定的实用价值和应用前景。
论文信息:Jiawei Chen et al., Molecule-Induced Ripening Control in Perovskite Quantum Dots for Efficient and Stable Light-Emitting Diodes. Sci. Adv.11, eads7159 (2025).
DOI:10.1126/sciadv.ads7159
https://www.science.org/doi/10.1126/sciadv.ads7159
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