从头计算的量子多体理论：捕捉铜氧化物高温超导趋势

崔智昊（加州理工学院博士，哥伦比亚大学博士后研究员）

一、【导读】

近年来，以铜氧化物为代表的高温超导体持续吸引着学术界和工业界的关注。尽管其超导机理和临界温度（T_c）在过去四十年里受到广泛研究，但要在理论上准确预测甚至定量解释不同结构和外部条件（如压力、层数）对T_c的影响，依然面临巨大挑战。本工作由加州理工学院的Garnet Chan教授课题组及哥伦比亚大学、加州大学伯克利分校等多家单位合作，利用从头计算（ab initio）量子多体方法，仅依据材料晶体结构，即可在理论上成功复现铜氧化物的超导配对行为，并在压力效应与多层数效应等方面和实验结果保持一致。该研究为未来的高温超导材料筛选和设计提供了全新的思路。

二、【成果掠影】

研究团队通过密度矩阵嵌入理论（density matrix embedding theory, DMET）与耦合簇（coupled cluster）方法的结合，为高温超导体提供了多体电子结构的解决方案。

在超导配对序方面，再现了随压力上升而增强的超导趋势，可与实际观测到的临界温度变化相对应。

展示了单层、双层乃至多层铜氧化物体系中最大配对强度的“先增后降”规律，与实验测到的T_c变化相吻合。

通过量子涨落分析，揭示了短程自旋涨落是驱动超导配对凝聚的关键要素，表明超交换（superexchange）对于提升超导强度至关重要。

三、【核心创新点】

完全电子相互作用主导：不显式引入声子及其他辅助模型，从材料电子基态出发模拟超导配对。

DMET量子嵌入打破大体系瓶颈：通过将2×2超胞作为“量子杂质”并与环境相互作用，避免了对整块晶体系统全局求解的高昂成本，又能保留真实的电子关联特征。

强关联+多轨道高精度：使用耦合簇CCSD等量子化学级别方法，处理包含数百轨道的复杂体系；兼顾强关联电子效应与体系规模的可计算性。

四、【数据概览】

图1 不同压力下CaCuO₂（CCO）体系的超导序参量随掺杂变化

图2 单层Hg-1201与双层Hg-1212在最佳掺杂附近的最大超导配对强度对比

图3 量子涨落分析表明短程自旋涨落与多轨道电荷涨落在配对形成中的作用

五、【成果启示】

本研究为铜氧化物高温超导特性提供了从头算多体理论下的深入理解：

一方面，结果表明超交换主导下的短程自旋涨落和多轨道电荷涨落共同促进了高温超导配对，使得最大配对强度对压力和层数变化都相当敏感。

另一方面，该自洽量子嵌入及耦合簇方法也为基于晶体结构的材料设计与预测提供了全新路径，不仅可用于研究铜氧化物，也适用于其他强关联体系或潜在高温超导材料。

原文详情：

Z.-H. Cui, J. Yang, J. Tölle, H.-Z. Ye, S. Yuan, H. Zhai, G. Park, R. Kim, X. Zhang, L. Lin, T. C. Berkelbach, G. K.-L. Chan, Ab initio quantum many-body

description of superconducting trends in the cuprates, Nat. Commun., 16, 1845, 2025.

https://doi.org/10.1038/s41467-025-56883-x

本文由崔智昊博士供稿