杨培东Nature Catalysis：钙钛矿驱动的太阳能C2烃合成

光电化学（PEC）通过将光吸收和催化整合到紧凑的电极中，为太阳能燃料合成提供了一条直接途径。通常PEC在合成烃类方面存在挑战，可能是因为过电位高和半导体光电压不足。加州伯克利大学杨培东教授团队通过材料创新（钙钛矿+纳米铜）、系统集成（Si光阳极耦合甘油氧化）及反应路径优化，为高效太阳能驱动C2合成及生物质资源化提供了新范式，兼具高选择性和能量效率。其研究成果以“Perovskite-driven solar C2 hydrocarbon synthesis from CO2”为题发表于Nature Catalysis。

研究论文主要创新点有：

1. 钙钛矿与铜纳米花催化剂的协同设计

采用铅卤化物钙钛矿作为光吸收层，其高光电压特性（~1 V）有效克服了传统半导体光电压不足的瓶颈，为CO₂还原提供充足驱动力。

结合分层结构的铜纳米花催化剂，通过增大几何表面积和调控局部电流密度，显著提升了C2产物的选择性（法拉第效率达9.8%），突破了传统铜基催化剂对C1产物的限制。

2. 系统级光电解池（PEC）设计突破

摒弃传统水氧化反应，改用硅纳米线光阳极耦合甘油氧化（生物质衍生物），降低阳极反应热力学势垒，避免与高能耗的水氧化竞争，从而提升整体效率。

钙钛矿-硅（Perovskite-Si）集成器件实现了无辅助光驱动C2合成，C2烃部分光电流密度达155 µA cm⁻²，较传统钙钛矿-BiVO₄体系提升200倍。

3. 产物选择性的机理创新

揭示了催化剂与光吸收层表面积比例对C2选择性的关键作用，表明局域电流密度通过影响中间体覆盖度调控产物分布，为后续催化剂设计提供理论指导。

4. 可持续能源与资源循环的整合

首次实现CO₂还原与生物质废弃物（甘油）氧化协同转化，将太阳能同时转化为高附加值C2燃料和化学品（如二羟基丙酮），推动“负碳”化学经济。

图1：设计一种钙钛矿-BiVO4人工叶片装置，用于无辅助C2烃合成。

图2：Cu纳米花催化剂对二氧化碳还原的选择性。

图3：PVK|CuNF光阴极的催化剂区域依赖性C2烃选择性。

图4：钙钛矿|CuNF-BiVO4串联装置耦合无辅助C2烃类的生产和O2的演化。

图5：钙钛矿|CuNF-Si PEC器件将无辅助C2烃合成与GOR耦合。

论文地址：https://www.nature.com/articles/s41929-025-01292-y