兰大周金元教授 ACS Nano：三合一夹层设计打破多重限制，实现锂硫电池长效循环与高性能”

【文章信息】
通过局部电场调控电催化剂氧化还原活性和锂枝晶生长设计超高稳定性锂硫电池
第一作者：孙国文，靳梦静
通讯作者：孙庚志 *，潘孝军*，Andreu Cabot*，周金元*
单位：兰州大学

【研究背景】

锂硫电池（LSBs）作为下一代高能量密度电池，因其理论容量高、成本低而受到广泛关注。然而，实际应用中，多硫化物穿梭效应（polysulfide shuttling）和锂枝晶生长（dendrite growth）是两大主要挑战，极大地限制了其稳定性与安全性。

【文章简介】

近日，兰州大学周金元团队等人提出了一种三合一夹层设计策略以实现多硫化物的穿梭抑制、Li–S反应的催化活化以及锂离子的无枝晶沉积。具体而言，作者设计了一种包含极化 BaTiO3 (PBTO) 颗粒并涂有一层 MoS2 (PBTO@PNF-MoS2) 的聚丙烯腈纳米纤维 (PNF) 夹层。理论计算和实验工作表明，局域电场促进了 Li+ 离子的快速均匀传输，抑制了枝晶生长。此外，产生的电场促进了 MoS2 对 Li-S 氧化还原反应的催化活性，特别是通过降低固液和固固转化的反应势垒。结果显示，对称 Li//PBTO@PNF/PP/PBTO@PNF//Li 电池在 1200 小时内表现出卓越的稳定性，而采用 PP/PBTO@PNF-MoS2 复合隔膜的 LSB 在 2C 下经过 4000 次循环后仍能保持 318.3 mA h g–1 的比容量，容量衰减率极低，仅为 0.015%。此外，PBTO@PNF 隔膜还增强了复合隔膜的机械柔韧性和热稳定性。。该文章以题为“Design of an Ultra-Highly Stable Lithium-Sulfur Battery by Regulating the Redox Activity of Electrocatalyst and the Growth of Lithium Dendrite through Localized Electric Field”发表在国际期刊ACS Nano上。

【本文要点】

要点一：三合一夹层的设计

图一中作者提出了一种基于局部电场的夹层策略，通过同时抑制多硫化物穿梭、激活Li-S反应催化活性和防止锂枝晶生长，显著提高了锂硫电池的整体性能。该策略创新性地采用了聚丙烯腈（PNF）纳米纤维和极化BaTiO3（PBTO）颗粒的复合材料，并与MoS2进行复合，形成了一个功能化的夹层（PBTO@PNF-MoS2）。

图二中作者对PBTO@PNF-MoS2夹层做了详细的形貌表征

进一步，作者通过XRD，P-E曲线，AFM以及KPFM对PBTO的结构做了进一步表征，证实了铁电相BTO的存在。

要点三. 实验结果与性能表现

1.夹层产生的局域场有效抑制了多硫化锂的穿梭。

2.结合实验与理论计算，发现局域场有利于MoS2催化性能的增强，催化激活Li-S反应：MoS2涂层提升了对Li-S氧化还原反应的催化活性，尤其是降低了固液转换和固固转换的反应障碍，从而增强了电池的电化学性能。

3.锂离子运输加速：局部电场的存在促进了锂离子的快速且均匀地传输，有效抑制了锂枝晶的生长，同时，夹层抑制了固体Li2S在隔膜上的沉积，有效保护了隔膜表面的离子扩散通道。

要点四. 优异的电化学性能：

超高循环寿命：配备该分离膜的锂硫电池，在2C倍率下经过4000次循环后，仍能维持318.3 mAh/g的比容量，且容量衰减率仅为0.015%。 机械和热稳定性：PBTO@PNF膜不仅提升了电池的电化学性能，还显著增强了复合分离膜的机械柔韧性与热稳定性，进一步提高了电池的整体可靠性和安全性。

前瞻

本文展示的研究成果表明，通过创新的分离膜设计和局部电场调控，可以有效解决锂硫电池的核心问题，提升其稳定性与使用寿命。这不仅为锂硫电池的商业化应用铺平道路，也为下一代电池技术的突破奠定了基础。

【文章链接】
Guowen Sun, Mengjing Jin, Chao Yue Zhang, Dong Chen, Xi Yin Yang, Hong Ruo Ma, Yaxiong Zhang, Zhenxing Zhang, Gengzhi Sun, Xiaojun Pan, Andreu Cabot, and Jin Yuan Zhou, ACS Nano Article ASAP. DOI: 10.1021/acsnano.4c12217

【通讯作者简介】

周金元，男，汉族，湖北黄冈人。中共党员，博士，教授，博士生导师。2002年，毕业于兰州大学物理科学与技术学院，获理学学士学位（物理学），导师张福甲教授；毕业后在兰州医学院医学工程系（2004年并入兰州大学）任教。2010年，毕业于兰州大学物理科学与技术学院，获理学博士学位（凝聚态物理），导师谢二庆教授。2010年-2012年，新加坡南洋理工大学航天与机械工程学院博士后，合作导师Lianxi Zheng教授。2016年，晋升为教授。2021年，增选为材料与化工专业学位研究生教育指导委员会委员。迄今为止，主持和参与省部级项目6项，已在Sci. Adv.、J. Am. Chem. Soc.、Adv. Mater.、 Angew. Chem. Int. Edit.、Adv. Funct. Mater.、ACS Nano、eScience、Energy Storage Mater.、Sensor Actuat. B-Chem.、Appl. Phys. Lett.等国际知名SCI期刊杂志上发表了200余篇学术论文，总引用次数为9100余次，H-index为55（WOS统计，2024.10.） 主要研究方向：
1）半导体纳米材料的制备及气敏性能研究
2）石墨烯、碳纳米管、碳纳米纤维等微纳结构在储能器件中的应用。

【作者简介】

孙国文（兰州大学物理科学与技术学院2021级博士），研究方向为能源储存与转换。以第一或共一作者在ACS Nano，EnSM，CEJ，Small等期刊发表论文7篇，其他作者发表论文13篇。主持甘肃省“创新之星”项目一项,中央高校基础科研业务费一项。