Adv. Mater.：石墨烯-介孔结构复合电极让高性能锂离子电池不再是梦

从便携式电子工业到汽车电气化，科技的发展推动了能源存储的逐步改善。人们通常希望获得具有能量密度高、生命周期长、安全且实惠的产品。为了能够获得高的能量密度，电极中活性材料的体积分数就必须最大化，且用来传输电子和离子的运输网络所占体积应尽可能的小。然而，如果电极的离子和电导太低，其倍率性能就会大打折扣。虽然通过结构设计，研究人员已经制备出性能非常优异的电极，其不仅提供了快速传递锂离子和电子的网络，而且缩短了固态离子和电子扩散的长度，然而其活性材料的体积分数远低于人们的预期。

近日，由美国伊利诺伊大学香槟分校，弗雷德里克·塞茨材料研究实验室、贝克曼先进科学与技术研究所Braun教授领导的研究团队，证明了一种先进的锂离子电池电极理念。该电极系统由一个集成电化学活性材料3D介孔结构和石墨烯组成，石墨烯提供了一个相比其它3D结构电极理念更大的活性材料负荷。3D介孔结构与具有高电导、低重量的石墨烯结合，可以获得容量高、循环稳定性好、充放电速度快的电极。

【图文导读】

图1 石墨烯-五氧化二钒复合电极加工过程3D结构示意图

图片说明：4-6层石墨烯被镶嵌在大约60nm厚的电化学活性V2O5层之间，该结构最初形成于一个模块化电镀镍逆蛋白石聚苯乙烯(PS)，石墨烯通过化学气相沉淀（CVD）的方法在蛋白石上生长. 第一层V2O5通过溶剂热长在3D石墨烯镀层Ni支架上，随后通过热处理，Ni支架被侵蚀. 然后另一层V2O5在上面生长并对内层石墨烯进行热处理，从而形成一个3D三明治纳米结构电极。

图2 石墨烯-五氧化二钒复合电极微观结构示意图

（a）聚苯乙烯(PS)蛋白石模块移除后，电化学沉淀Ni逆蛋白石SEM图像.

（b）Ni石墨烯镀层逆蛋白石SEM图像，插图为高放大倍数图.

（c）Ni支架侵蚀后石墨烯-V2O5电极横截面SEM图像.

（d）、（e）分别为石墨烯-V2O5复合电极在第二次V2O5溶剂热长大和热处理后的低倍与高倍SEM图像. （d）中插图是对三明治结构的说明，图（e）右边彩色部分强调三明治结构（V2O5第一次生长的为棕色，Ni侵蚀后的第二次生长为绿色，中间石墨烯层为暗色间隙）.

（f）石墨烯-五氧化二钒复合电极的拉曼光谱.

图3 石墨烯-五氧化二钒复合电极的性能曲线

（a）石墨烯-五氧化二钒复合电极在5C条件下的恒电流充放电曲线.

（b）完整电极超过2000次循环的循环容量和库伦效率.

（c）电池容量与库伦效率与循环次数的关系，电极测试前均在1C下循环20次.

（d）石墨烯-五氧化二钒复合电极在扫描速率为1mV/s条件下的CV（电流-电位）曲线.

（e）使用商业Ni支架模板加工的100um厚五氧化二钒与石墨烯复合电极的第1、2、10、100、1000次充放电曲线. 插图为电极厚度横截面SEM图像.

图4 石墨烯-硅复合电极的结构与性能

（a）、（b）分别为SiO2支架移除后Si逆蛋白石的低倍、高倍SEM图像.

（c）、（d）分别为石墨烯-硅复合电极的低倍、高倍SEM图像.

（e）石墨烯-硅电极在0.4C下的充放电曲线.

（f）石墨烯-硅电极的循环电容与库伦效率.

图（a）、（c）中的插图为各自结构透视图（硅：蓝色，石墨烯：绿色）.

文献链接：Graphene Sandwiched Mesostructured Li-Ion Battery Electrodes

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