Nature Chemistry：实时可视化CO2RR！

一、【科学背景】

为了缓解化石燃料过度消耗导致的碳循环失衡和人为造成的全球变暖问题，需要利用可再生能源从捕获的CO₂中生产燃料和工业原料。其中，CO₂电还原（CO₂RR）能够高效清洁地获得各种碳氢化合物，被认为是一种有潜力的方案。研究者们大多将目光聚集在开发更高效的金属电催化剂，或者生产具有较高的能量密度和工业生产经济价值的多碳产物。在电催化CO₂RR中，电解槽是反应的主要场所，而商用电解槽需要在电流密度大于100 mA cm^-2、法拉第效率（FE）大于80%、电池电位低于3 V的条件下运行数年。目前尚无电解槽能满足所有性能指标，主要是因为在电解槽中发生的许多均相反应和非均相反应难以协调管理，因此跟踪电解槽内发生的反应对于CO₂RR非常重要。目前已经设计了含有光学透明组件的电解槽，以便能够可视化流体流动和盐的形成，并采用多种技术手段来解析CO₂电解槽中的反应物和产物。然而，这些技术存在解析深度不够或无法实时监测等缺陷，无法解析运行中电解槽的多个反应机制。

二、【创新成果】

基于以上难题，加拿大不列颠哥伦比亚大学Curtis P. Berlinguette教授团队的科研人员在Nature Chemistry发表了题为“Visualization of CO₂ electrolysis using optical coherence tomography”的论文，该研究报告一种电解光学相干断层成像平台（eOCT），用于观察CO₂电解槽中发生的化学反应。该平台能够在空间和时间上，以高分辨率（1-3 µm）、高帧率（32 fps）实时可视化CO₂RR过程，并捕捉到电解过程中阴极和膜组件的显著的动态过程，填补了实验工具的空白。此外，eOCT平台利用偏振近红外光，通过光束分割器导入室温下运行的电解槽，实现了对电解器内部反应的高时间（<1 µs）和空间（~1 µm）分辨率的可视化。以上结果表明这种表征技术能够用于研究流动相电化学反应体系的反应情况。

图1  用于实时三维成像CO₂电解过程的eOCT平台示意图 © 2024 Springer Nature

eOCT的高分辨率通过图像中的纳米纤维结构与同一组件的SEM图像相匹配得到了验证。这些结果确认能够区分固体、液体和气体。

图2  电解槽组件的高分辨率eOCT和SEM图像 © 2024 Springer Nature

电解前（t = 0 分钟）沿电解槽X-Z平面记录的强度和极化图像均显示了流动板、电解质、阴极和膜的边缘。电解过程中在膜和阴极层之间观察到了CO₂，而CO则在与膜相对的阴极表面形成。

图3  eOCT显示的CO₂电解器中离散的CO₂和CO气泡生成的极化和强度图像 © 2024 Springer Nature

三、【科学启迪】

综上，本研究利用eOCT平台展示了运行中的CO₂电解槽的时空可视化。这一分析工具揭示了运行中的电解槽中气体和液体反应物的化学和传输的动态变化，并阐明了电解槽中发生CO₂RR和竞争反应的位置。电解槽的可视化还有助于明晰电解过程中的CO₂RR机制，并阐明功率调节如何调节气体和固体颗粒的形成，以促进CO₂转化为产品。该平台提供的多相反应定量、三维和实时镜头有可能提供一个反馈和控制系统，以提高CO₂RR电解槽的性能。以上研究表明，eOCT平台与统计分析的结合将有效确定CO₂转化为其他含碳产品的活性位点。此外，eOCT平台监测和量化动态物理和机械过程的能力可用于研究各种多相现象。

原文详情：Visualization of CO₂ electrolysis using optical coherence tomography (Nat. Chem. 2024, DOI: 10.1038/s41557-024-01465-5)

本文由大兵哥供稿。