杜克大学Nature: 无序焓-熵描述符计算预测高熵陶瓷

高熵陶瓷是一种新兴的材料，自从2015年第一次合成出来之后，就受到广泛研究人员的关注。目前，新型高熵氧化物、高熵碳化物、高熵氮化物、高熵硼化物、以及高熵硅化物等高熵陶瓷材料相继被成功合成。与传统陶瓷材料相比，高熵陶瓷材料表现出了较优异的耐腐蚀性、抗氧化性、热稳定性以及优良的强度、硬度、韧性、耐磨损性等力学性能，在国防军工、航空航天、新能源等领域具有巨大的应用潜力。然而，大多数单相高熵陶瓷的发现都是在实验的推动下缓慢进行的，只有高熵碳化物被提出了计算。面向高性能新型陶瓷材料发展需求的严峻挑战，研发具有综合优异性能的新型高熵陶瓷材料将是一条有效路径。

近日，由杜克大学领导，包括来自宾夕法尼亚州立大学、密苏里科技大学、北卡罗来纳州立大学和纽约州立大学布法罗分校在内的科研团队开发了一种基于无序焓-熵描述符(DEED) 的新计算方法，这是一个热力学描述符，它捕获了均匀固溶体形成过程中熵增益和焓成本之间的平衡，准确地对无序陶瓷的功能合成能力进行了分类，快速预测了900种高性能陶瓷材料新配方的可合成性，而不考虑化学和结构，其中17种在实验室进行了测试并成功生产，这些材料硬度极高，并且在化学腐蚀环境中稳定，还可以成为新型耐磨和耐腐蚀涂层、热电材料、电池、催化剂和抗辐射设备的基础。此外，实验结果与已发表的数据相结合，证实了DEED是一种可靠的工具，可以通过计算发现新型高熵陶瓷，还指导了新的单相高熵碳氮化物和硼化物(HfNbTiVZr)CN、(HfTaTiVZr)CN、(HfNbTaTiV)CN、(NbTaTiVZr)CN、(MoNbTaTiZr)CN、(HfMoNbTaZr)B₂、(HfNbTaTiV)B₂、(CrMoTiVW)B₂和(CrHfNbTiZr)B₂的实验发现。这项工作被集成到AFLOW计算生态系统，提供了一系列潜在的实验发现。

图1 无序系统的无序焓-熵描述符

图2 DEED对高熵碳化物和碳氮化物的可合成性预测性能

图3 DEED对高熵硼化物的可合成性预测性能

相关研究成果以“Disordered enthalpy–entropy descriptor for high-entropy ceramics discovery”为题发表在国际著名期刊Nature上。

这项研究核心创新点在于提出无序焓-熵描述符（DEED）计算方法，介绍了与过程观点相关的功能可合成性的概念，允许正确分类多组分陶瓷的功能合成能力，而不考虑化学和结构。并将实验结果与已发表的数据相结合，证实了DEED是一种可靠的工具，使得可以通过计算方法发现新型高熵陶瓷。而且，为了使相关计算成为可能，研究者开发了一种卷积算法，大大减少了计算资源。

开发“高熵”陶瓷的预测能力，将庞大的材料特性数据库(AFLOW)连接到其他用于材料优化的在线资源，可以利用计算机高精度预测材料特性，而无需在实验室中复制或创建复杂的原子动力学。该项工作利用DEED计算方法准确地对无序陶瓷的功能合成能力进行了分类，使不同材料类别高熵陶瓷的预测成为可能。这项工作还提供了许多新的预测，为进一步的实验合成尝试做好了准备，可以扩展到其他类型的无序陶瓷。其他研究人员同样可以使用DEED来合成和测试用于各种应用的新型陶瓷材料的性能。DEED计算专为热压烧结制造工艺而设计，除了预测稳定无序陶瓷的新配方外，还指导对这些材料进行更多研究，以揭示其潜在特性。为了选择适合不同用途的最佳高熵陶瓷，研究人员们仍需要完善这些计算并通过实际的实验室测试。

原文详情：https://doi.org/10.1038/s41586-023-06786-y