武汉大学Energy & Environmental Science：宽带隙钙钛矿太阳能电池：埋底界面工程实现超低开压损失

一、【导读】

全钙钛矿串联太阳能电池(TSC)具有很好的应用前景，有望突破单结太阳能电池的效率极限。然而，作为全钙钛矿串联电池的重要组成部分，宽带隙钙钛矿子电池依然面临严重的非辐射电荷复合，成为开发高效率全钙钛矿串联电池的关键瓶颈。

二、【成果掠影】

近日，武汉大学方国家教授团队提出了一种新型埋地界面工程方法，即使用Me-4PACz对2PACz空穴选择层进行改性。表征结果表明，Me-4PACz的界面工程不仅改变了2PACz在ITO的表面电势分布，而且影响了随后钙钛矿层的结晶。这导致在掩埋界面处形成更致密的钙钛矿膜，从而改善了钙钛矿层和空穴选择层之间的能级排列，并抑制了非辐射复合。优化的WBG电池表现出1.36 V的显著V_OC、以及创纪录的低V_OC损失—0.42V。此外，实现了PCE分别高达27.34%、28.05%的两端和四端TSC。该工作为WBG钙钛矿太阳能电池（PSC）和串联太阳能电池的进一步发展提供了指导。研究成果以题为“Lead halide coordination competition at buried interfaces for low V_OC-deficits in wide-bandgap perovskite solar cells”发表在知名期刊Energy Environ. Sci.上。

三、【核心创新点】

提出了一种简单明了的界面工程策略，即顺序沉积2PACz和Me-4PACz作为空穴选择层，通过控制钙钛矿的结晶过程和埋底界面的电荷载流子传输，抑制非辐射电荷复合。

四、【数据概览】

图1 钙钛矿膜处理过程及表征 © The Royal Society of Chemistry 2023

(a) Me-4PACz界面工程过程示意图 ；

(b) 沉积在不同衬底上的钙钛矿膜的PLQY值以及根据PLQY计算的相应V_OC非辐射复合损失；

(c,d) 钙钛矿掩埋界面处，对照钙钛矿膜和目标钙钛矿膜的俯视SEM图像；

(e,f) 对照钙钛矿膜和目标钙钛矿膜的PL映射图案。

图2 钙钛矿膜材料性能、掩埋界面的相互作用机制及器件能级排列

 © The Royal Society of Chemistry 2023

(a) 钙钛矿薄膜的XRD图谱；

(b,c) 不同掠入射角下，对照钙钛矿膜和目标钙钛矿膜的GIXRD光谱；

(d-f) 采用/不采用Me-4PACz界面工程的钙钛矿膜中I 3d、Pb 4f和O 1s的XPS光谱；

(e) 对照组合PDA处理膜在0.15°入射角的GIWAXS图；

(g) DMSO分子和Me-4PACz分子与PbI₂分子的结合能；

(h) 对照装置和目标装置的能级图。

图3 Me-4PACz界面工程机制示意图 © The Royal Society of Chemistry 2023

图4 单结WBG PSC的光伏性能 © The Royal Society of Chemistry 2023

(a) 对照组和目标组最佳设备的J–V曲线（图示为设备结构示意图）；

(b) 对照组和目标组的设备性能参数（V_OC、FF和PCE）方框图；

(c) 对照组和目标组冠军器械的EQE曲线；

(d) WBG PSC的V_OC与带隙值的关系（红星——Me-4PACz界面工程）；

(e) 对照和目标器件的光强相关J–V曲线；

(f) 奈奎斯特图；

(g) 电容–电压曲线；

(h) 对照器件和目标器件室温下的陷阱态密度。

图5 钙钛矿串联太阳能电池的光伏性能© The Royal Society of Chemistry 2023

(a) 钙钛矿/钙钛矿2-T串联太阳能电池的器件结构；

(b) 最佳2-T串联太阳能电池在9 V偏置电压下测量的J–V曲线和稳态功率输出；

(c) 最佳性能的2-T串联电池的EQE曲线；

(d) 钙钛矿/钙钛矿4-T串联太阳能电池的器件结构；

(e) 三种不同器件的J–V曲线：单结NBG PSC、单结半透明WBG（STWGB）PSC和滤波NBG PSC；

(f) 单结半透明WBG PSC和滤波NBG PSC的EQE曲线；

(g) 4-T全钙钛矿串联太阳能电池的PCE演变；

(h) 半透明WBG PSC和滤波NBG PSC分别在1.14V和0.74V偏置电压下的稳态功率输出。

五、【成果启示】

该研究通过Me-4PACz界面工程显著提高了WBG钙钛矿单结和串联太阳能电池的性能，包括V_OC、FF和PCE在内的各种关键参数方面取得了显著改善。不透明和半透明的1.78eV带隙钙钛矿太阳能电池分别表现出19.83%和18.25%的令人印象深刻的最佳PCE。利用这一策略，能够制造出高效的全钙钛矿串联太阳能电池。其开发的2-T和4-T串联电池分别获得了27.34%和28.05%的优异效率，展示了在高效多结串联太阳能电池应用中的潜力。该研究对钙钛矿层底部界面的研究和调控、钙钛矿光伏领域的进一步改进和优化提供了有价值的见解。

原文详情： 10.1039/D3EE02818F