Nature：五层菱形石墨烯的轨道多铁性

01. 导读

二维材料中的蜂窝晶格具有电子谷，它作为一种内部自由度类似于自旋。但由于其轨道性质，通过电场、磁场和光的圆偏振更容易控制这个谷。利用谷进行信息存储、传输和处理的可能性已经推动了谷电子学领域的深入研究。与此同时，这些材料还具有可以通过调控能带结构来控制的量子几何效应，包括谷相关的霍尔效应和轨道磁性。与电子自旋相比，后者在磁场中可能表现出更大的耦合。这些由轨道自由度驱动的现象为先前未知的铁电序提供了丰富的研究基础，从而保证对外部场的大响应和多功能器件应用。例如，信息可以存储在具有不同谷和磁性特征组合的多种状态中，而不仅仅是受限于自旋的二进制状态。此外，这些状态可以方便地通过电场进行操作。尽管轨道多铁体提供了许多应用和理论建议，以实现在石墨烯和过渡金属二硫化物异质结构中的多铁体现象，但独立切换谷和磁性仍然是困难的。

最近，由电子相关效应引起的自发铁极化和轨道磁性在菱形、双层和三层石墨烯以及扭转石墨烯层中已经观察到。尽管观察到了磁滞，但铁性和轨道磁化始终是相互锁定的。这是因为要生成用于斯通纳不稳定性的平带需要一个较大的栅极电场，或者在莫尔超晶格的固定能带结构中。谷和磁化之间的一一对应关系阻止了它们的独立控制和实现多铁性。在扭转的单层-双层石墨烯中，观察到通过电荷掺杂在一个固定的谷中翻转轨道磁化的现象。在一般的材料环境中，没有莫尔超晶格的情况下，了解体态对铁谷电子和铁轨道磁性序的贡献是至关重要的，而不带有边缘态的复杂性。然而，自然晶体中的轨道多铁性尚未被观察到。

02. 成果掠影

鉴于此，美国麻省理工学院物理系巨龙和哈弗大学Hongkun Park等人探讨了具有菱形层叠结构的五层石墨烯中的轨道多铁性。研究故意扭转了石墨烯与六方氮化硼层之间的夹角，使其远离零度，以避免莫尔超晶格效应。与此同时，系统的反演对称性确保了贝里曲率为零。当通过电场开启带隙时，靠近能带边缘的态会获得非零的贝里曲率。贝里曲率的符号、反常霍尔电阻R_xy和轨道磁化取决于谷指标和E。这些结果清楚地表明在菱形石墨烯中，谷和轨道磁性是两个独立的序参量。因此，在五层石墨烯中，可能存在四个谷极化状态，也就是形成了一个谷磁“四重奏”，分别为（K，+M）、（K，-M）、（K'，+M）和（K'，-M），每个状态的费米表面穿过其中一个四个能带。五层石墨烯中的可调贝里曲率平带为电子相关性和量子几何效应提供了丰富的研究领域。相关研究成果以“Orbital multiferroicity in pentalayer rhombohedral graphene”为题，发表在顶级期刊《Nature》上。

03. 核心创新点

本文的核心创新点是在晶体五层石墨烯中实现了独立控制的铁谷性和铁轨道磁性，为谷电子学和磁学中的多功能设备应用提供了新的可能性。

04. 数据概览

图1 | 具有菱形层叠结构的五层石墨烯中通过栅电场诱导的贝里曲率和谷-磁四重态。a，双栅霍尔条形器件的示意图，显示了五层菱形石墨烯的原子结构的俯视图。位于五层石墨烯底部和顶部的突出轨道主导了低能带的波函数。b，K和K'谷中的带结构的彩色编码图，显示了在不同栅电场E下的贝里曲率分布。价带比导带更平坦，更容易受到电子相关效应的影响。随着E的符号变化，价带的贝里曲率和轨道磁矩（M）的符号也会改变。两个谷中的贝里曲率相加为零，以确保时间反演对称性。在非零E下的四个状态形成一个谷-磁四重态。

图2 | 谷极化半金属中的轨道铁磁性。a, b，纵向电阻R_xx的二维图，分别对应0 T（a）和1.8 T（b）的垂直磁场。当通过空穴掺杂使平带的价带出现时，出现了一个泡泡状区域。在1.8 T时，在泡泡的一部分中出现了量子振荡，密度的周期与费米能级上的两种同位旋味道（简并度d = 2）相对应。c，与a和b相同范围内的B = 0.5 T的霍尔电阻R_xy的二维图。在一个翼状区域中出现了异常霍尔信号，这个区域与b中出现量子振荡的区域大部分重叠，表明这个半金属区域中存在由谷极化引起的轨道磁性。d，随着磁场B的扫描而变化的R_xy，显示了图内明显的磁滞回线。

图3 | 铁谷性。a, b，对应于E正向扫描（a）和反向扫描（b）的R_xy的二维图，在小的磁场B = 20 mT下。c，n_e = -0.55 × 10¹² cm^-2处的R_xy，对应于a和b中所示的线。蝴蝶形的滞回行为表明谷极化持续存在，当E接近边界并脱离翼部时，会发生极性变化。为代表性状态显示了价带排列和费米面示意图。带的颜色编码根据贝里曲率的值，与图1b相同。蝴蝶形前面的尖峰是由于磁耦合−M B引起的谷极化和Rxy的翻转。d，与a中的R_xy图相对应的谷极化V的图。e，对应于小负磁场B = -20 mT的c和d中的相同图。

图4 | 由磁场和温度控制的铁谷性。a,b，对应于不同磁场下E正向扫描（a）和反向扫描（b）的R_xy的二维图，n_e = -0.55 × 10¹² cm^-2。当B较小时，铁谷性支配了器件行为。在大约0.6 T以上，R_xy和V完全由磁场决定，而蝴蝶图消失。c，对应于a中实线和b中虚线的线切片，显示蝴蝶图在E中逐渐缩小，最终演变成‘M’或‘W’形状。由箭头表示的E_B是终止蝴蝶图的临界场。d，n_e = -0.55 × 10¹² cm^-2和B = -20 mT的不同温度下E扫描的R_xy。随着温度的升高，蝴蝶图和铁谷性逐渐消失，类似于B增加时的行为。E_T是终止蝴蝶图的临界场。e，来自c和d的临界场E_B和E_T。f，用来解释在临界场E_B和E_T处R_xy翻转的示意图。当磁能M B和热能k_BT相加以克服能垒D时发生翻转。g，从e中提取的E函数的平均轨道磁矩的有效g因子。

图5 | 轨道多铁性的电调控。a，铁电性和相应的共轭场。铁谷性同时破坏反演对称性（由于E场）和时间反演对称性（由于B场），类似于铁电多极序。铁谷电子序和铁轨道磁电序形成了一个轨道多铁体。b，通过扫描栅电场E来独立切换谷极化V（蓝色）和轨道磁矩M（黄色）。顶部，切换路径沿着蝴蝶图的路径，连接了两个由两个点标记的静态状态。路径的颜色与切换脉冲的颜色匹配，箭头标明了扫描方向。这里施加了一个小的磁场B = 20 mT。c，使用栅电场进行M和V的非易失性同时切换。

05. 成果启示

本研究在晶体五层石墨烯的平带中展示了轨道多铁性，其中共存但独立的铁谷性和铁轨道磁性。它丰富了由共存的电子相关性和量子几何效应驱动的物质电子相家族。我们的实验为在谷电子学和磁学中利用电子谷和轨道磁性进行多功能设备应用开辟了可能性。

本研究的成果启示我们，探索和理解新型材料中的多铁性和多功能性现象可以为未来电子学和磁学领域的应用开辟全新的可能性。通过研究电子相关性和量子几何效应在晶体结构中的相互作用，我们可以实现更多种多铁性和铁电性序，这对于开发具有不同电子性质和磁性特性的多功能器件至关重要。这一研究还强调了电子谷和轨道磁性在谷电子学和磁学应用中的重要性，为未来的科学研究和技术创新提供了有力的启示。

本文由Andy供稿。