Adv. Funct. Mater.：用于人体健康监测的电子皮肤

一、【导读】

皮肤是人体最大的器官，作为人体与外界互动的界面，富含重要生物信号，既可以感知生物力学刺激，还可以通过表皮电生理信号采集来辅助早期临床诊断和治疗。能够采集生物力学/生物电信号的电子皮肤(e-skin)被广泛用于日常医疗保健，已报道的各类电子皮肤器件多局限于单一传感功能设计，难以实现对生物力学信号和电生理信号的同时采集，这限制了对个人健康状况的综合评估和行为分析。此外，传统的电子皮肤存在制备方式复杂且难以量产、透气性差、信号灵敏度低、恶劣环境信号不稳定等限制因素。因此，开发能够模拟人体皮肤特异属性并具有多模态信号传感功能、可量产的新型电子皮肤具有重要实用意义。

二、【成果掠影】

近日，东华大学王黎明研究员、中国科学院上海硅酸盐研究所程荫副研究员团队合作开发了一种仿生人体皮肤的多层级结构多功能电子皮肤（SPRABE-skin）。该电子皮肤的制备基于静电纺丝与油墨喷涂工艺的结合，可实现大面积制备与连续化生产，同时，SPRABE-skin具有类皮肤的可拉伸、透气、自粘附、自我保护等特异属性以及生物力学/电生理学多模态信号传感功能，基于SPRABE-skin的可穿戴式信号采集系统可以实现对人体心电图和跑步活动的无线、长期、动态监测。相关研究结果以“A Stretchable, Breathable, and Self-adhesive Electronic Skin with Multimodal Sensing Capabilities for Human-centered Healthcare”为题发表在国际知名学术期刊《Advanced Functional Materials》上。

三、【核心创新点】

本研究结合静电纺丝和油墨喷涂制备了包括保护层（P-layer）、应变传感层（S-layer）、隔离层（I-layer）以及电极层（E-layer）在内的多层级结构电子皮肤，具有类皮肤特性及多模态信号传感功能，可实现电子皮肤简单、大面积制备与连续化生产。

四、【数据概览】

图1. SPRABE-skin的仿生结构设计及制备方法。a) SPRABE-skin仿生设计示意图。SPRABE-skin具有类似皮肤的可拉伸性、透气性、自粘性、自我保护和受皮肤启发的生物力学/生物电传感能力。b)基于静电纺丝和喷涂的SPRABE-skin制作工艺（上）。注意，TPU膜被静电纺丝纺到s层的两侧，作为p层和i层。TPU和WPU聚合物链的分子结构，以及MXene的结构示意图。c) SPRABE-skin的SEM横截面图像，显示p层、s层、i层和e层。标尺，100 μm。p层为保护层，用于抵御外界影响；s层为传感层，用于采集机械信号；e层为电极层，用于收集皮肤表面生物电位信号；i层表示隔离层，用于避免生物力学和生物电传感之间的串扰。d)大尺寸SPRABE-skin (30 × 70 cm)。比例尺，20厘米。e) sprabe -不同形状和图案的皮肤（创可贴和胶卷式）。比例尺，2厘米。

图2. SPRBAE-skin的类皮肤特性。a)应变为30%时，11次循环下SPRABE-skin的应力-应变曲线。b) SPRABE-skin与空白、TPU纤维膜、PDMS对照样品在25℃、50%湿度下，瓶内水分损失率比曲线。c) SPRABE-skin的磨损试验、胶带试验、洗涤试验原理图。d)有无保护层的SPRABE-skin在不同试验下的电阻变化。e) 90°粘附试验示意图（上）及SPRABE-skin在干燥、潮湿、多毛人体皮肤上的粘附照片。f)测定不同MXene含量SPRABE-skin单位宽度的剥离力以及在人体皮肤上的剥落长度。附图显示了经过测试的SPRABE-skin在人体手臂皮肤上的效果。g)不同MXene含量的SPRABE-skin的粘接强度和片材阻力变化。h)在干燥皮肤、出汗皮肤和多毛皮肤表面测量含20% MXene的SPRABE-skin单位宽度的剥离力。内为计算出的粘接强度。i)测量了手臂皮肤上含有20% MXene的SPRABE-skin在多次附着-分离循环中的单位宽度剥离力。内为在增加重复使用次数时计算出的粘接强度。

图3. SPRABE-skin的力学传感性能。a)不同MXene/CNTs重量比下SPRABE-skin的相对电阻变化与应变曲线。MXene/CNTs重量比为2:8的SPRABE-skin的测量因子最高。插入100%拉伸应变范围内的响应曲线。b) MXene/CNTs重量比为2:8的SPRABE-skin在不同应变下的相对电阻变化。附图为100%应变范围内的响应曲线。c) SPRABE-skin与报告传感器在不同工作范围下的测量因子比较。 d) SPRABE-skin的反应和恢复时间。e) SPRABE-skin在50%应变下3000次拉伸和释放循环的长期耐久性试验。f)在0.1 ~ 3Hz不同频率下，30%应变下SPRABE-skin的相对电阻变化。g)拉伸-释放变形下s层裂纹产生-恢复过程示意图。过程中s层在h) 0、i) 50%、j) 100%、k)回收率下的SEM图像。(h-k)标尺为500 μm;(h-k)的比例尺为25 μm。

图4. SPRABE-skin在生物力学传感中的应用。a)U型SPRABE-skin粘附在手腕动脉位置。b) SPRABE-skin记录的全周期脉冲波信号。c) SPRABE-skin和非粘性传感器在静态、水下和振动条件下采集的脉冲波信号。d) SPRABE-skin和非粘性传感器脉冲波信号的AI_r和ΔT_DVP计算。e)行走、跳跃、从下蹲站起、从下蹲跳起等动作下附着于膝位的SPRABE-skin相对阻力变化。附图为贴在膝盖上的U型SPRABE-skin。

图5. SPRABE-skin应用于ECG信号采集。a)商用Ag/AgCl凝胶电极和SPRABE-skin的电极-皮肤界面阻抗谱。b) SPRABE-skin在干燥、出汗和水下皮肤条件下的电极-皮肤界面阻抗谱。c)心电图检测示意图及一个心动周期的放大曲线。d) SPRABE-skin和商用电极在静态状态下测得的心电信号谱图分析。e) SPRABE-skin和商用电极的ECG信号的TP偏差。f) SPRABE-skin和商用电极在各种条件下的实测心电信号及相应图片。

图6. SPRABE-skin应用于EMG、EEG信号采集。a) 连接在腕屈肌上的SPRABE-skin电极，使用双极信号采集配置进行肌电图测量。b)前臂放松状态下SPRABE-skin和Ag/AgCl凝胶电极的基线肌电信号。c)握力计不同受力时的肌电信号。d)增加握力时的峰间肌电电位。由不同手指屈曲和伸展产生的EMG信号e)和EMG p-p值f)。由不同手势产生的EMG信号g)和EMG p-p值h)。i) SPRABE-skin电极连接在Fp1位置和耳垂进行EEG测量。j)对脑电图电位信号进行频谱图分析，识别闭眼和睁眼事件。

图7. 可穿戴式SPRABE-skin系统用于人体健康监测。a)基于SPRABE-skin采集心电和运行信号的无线监测系统原理图。b)基于SPRABE-skin的健康监测系统工作流程。c) ECG模块（左）和应变传感模块（右）SPRABE-skin的照片。d)手机接口，实时显示心电和运行信号。e)采集志愿者坐下20分钟和慢跑20分钟时的心电生物电位信号。f)坐下0、5、10、15、20分钟时的心电波和r峰振幅变化。g)慢跑0、5、10、15、20 min时的心电图波和r峰幅度变化。h)志愿者以2、4、6 km h−1的递增速度跑60min时的相对阻力变化。i) 2 km h−1运行速度0、4、8、12、16、20 min时的相对阻力变化。j)志愿者连续跑60min的相对阻力变化信号、跑步机速度、时频域分析。

五、【成果启示】

本研究结合静电纺丝和油墨喷涂制备了多层级结构电子皮肤SPRABE-skin，具有类似人体组织的柔软性（杨氏模量3.3 MPa），在宽应变范围内具有超高灵敏度（应变为485%时的灵敏度系数达到63494），自粘附的电极-皮肤界面在动态干扰下也能获取高保真度的生物电信号（心电ECG, 肌电EMG, 脑电EEG），可实现大面积制备与连续化生产。基于SPRABE-skin设计了可穿戴式信号传感系统，具有足够的柔软性，并且透气性良好，穿着舒适，即使在人体动态下也可以提供稳定的生物力学和生物电信号，可用于无线、长时间和动态的医疗监测，为可穿戴电子设备的发展提供新思路。

原文详情：A Stretchable, Breathable, And Self-Adhesive Electronic Skin with Multimodal Sensing Capabilities for Human-Centered Healthcare. AFM. (2023).  https://doi.org/10.1002/adfm.202303881

本文由煎蛋白供稿