美国普林斯顿大学最新Nature：魔角石墨烯中多体波函数的量子织构

一、[导读]

电子之间的相互作用产生了具有反映电子关联效应、破缺对称性和集体激发的波函数的新颖的物质多体量子相。在魔角扭曲双层石墨烯(MATBG)中已经发现了许多量子相，包括相关绝缘、非常规超导和磁性拓扑相。对可能的对称性破缺的微观信息的缺乏阻碍了本工作对这些相的理解。

二、[成果掠影]

近日，美国普林斯顿大学Ali Yazdani课题组使用高分辨率扫描隧道显微镜来研究MATBG中相关相位的波函数。间隙相的波函数平方，包括关联绝缘相、赝间隙相和超导相的波函数平方，在对摩尔尺度具有复杂空间依赖性的石墨烯原子晶格上表现出明显的对称性破损斑图，具有√3×√3超周期性。本工作介绍了一种基于对称性的分析，使用一组复值局部序参量，它们显示出复杂的纹理，以区分各种相关的相位。本工作将观察到的关联绝缘体在每摩尔单元填充±2 电子时的量子织构与理论基态预期的量子织构进行了比较。在典型的MATBG器件中，这些纹理与所提出的非公度Kekulé螺旋序非常匹配，而在超低应变样品中，本工作的数据具有类似于时间反演对称区间相干相位的局部对称性。此外，MATBG的超导态显示出强的谷间相干特征，仅与本工作相敏测量的绝缘体的超导态区分开来。相关论文以题为“Quantum textures of the many-body wavefunctions in magic-angle graphene”的论文发表在Nature上。

三、[核心创新点]

1、在这里，本工作报道了MATBG的STM测量，结果表明，无论是在v=±2的关联绝缘体中，还是在附近密度的超导或赝能隙相中，关联诱导的能隙的打开都与原子晶格尺度上的单胞的(√3×√3)三倍相重合，本工作称之为"R3模式"。

2、本工作还区分了典型和超低应变器件中相关绝缘体的波函数，并展示了当样品在非整数填充时超导时它们是如何演化的。

3、本工作提供了一种在原始材料平台上测量关联多体波函数的方法，使本工作能够识别描述MATBG关联绝缘体的非常复杂的量子态。本工作对超导相的测量也对MATBG中的配对模型提出了重要的限制。

四、[数据概览]

• MATBG中对称性破缺的可视化

本工作使用自制的稀释冰箱STM26(在4 K和200 mK)研究了门控MATBG器件中具有高空间和能量分辨率的电子态的空间结构。本工作的实验是通过制造超净样品来实现的，在超净样品中很容易找到大的(>100×100 nm²)区域，而没有任何局部散射体或制造过程中残留的聚合物，并结合完善的针尖校准程序。考察具有代表性的关联绝缘体在v=+2处的低偏压STM形貌图(图1b)，本工作发现LDOS在石墨烯晶格尺度上表现出实空间原子尺度的对称性破缺特征，使其晶胞尺寸增大了3倍。MATBG的早期STM研究报道了AA位点附近的LDOS在关联绝缘体中具有不对称特征；然而，本工作在使用校准良好的针尖的超净设备上的高分辨率原子分辨测量中没有发现这样的特征。

为了将这种原子尺度的对称性破缺与v=±2附近的关联绝缘体的形成联系起来，本工作研究了v=-2附近不同填充的这种模式的测量。正如之前的研究一样，图1c中的STS数据显示了一个关联诱导的能隙，表明在v=-2附近存在一个绝缘相。对于远离v=-2的填充(图1d)，低偏压STM图像显示了MATBG顶层的原子晶格。然而，对于v=-2附近的填充物，占据态和未占据态的低偏压图像在原子尺度上都表现出了破碎的空间对称性。为了量化本工作的观测，本工作将图1d所示的不同填充下的大视场图像(40×40 nm²)的快速傅里叶变换(fast Fourier transform，FFT)得到的信息与图1c的光谱数据进行了关联。本工作进行了多次实验验证，证实了R3斑图是MATBG强关联相位所固有的，发现它们在非魔角器件中是不存在的，当化学势位于平坦波段之外时是不存在的，并且与局部散射体无关。

本工作发现R3模式是MATBG的几个相关相位的一个显著特征，在六个物理上不同的MATBG装置中的不同位置有多个观测；然而，这些波函数的性质远比这些对称破缺斑图的简单存在要复杂得多。当考察许多莫尔单胞上的LDOS时，揭示了这种复杂性，图2a给出了v=-2的一个例子。尽管实空间映射及其FFT都表现出R3(QIVC)对称性破缺的特征，但在莫尔单胞(图2a,右)内的不同位置，空间模式可以明显不同，这也反映在这些局部区域的FFT的QIVC峰值的幅度和相位上。此外，在不同的器件中，本工作发现在不同的样品中，R3模式可以在莫尔超晶格中的等效位置之间不同。这些变化促使本工作进行系统的基于对称性的分析来表征这些相关相的波函数。

图1  在MATBG中成像原子尺度的Kekulé斑图© 2023 Springer Nature Limited

图2  基于对称性的序参量分解和Chern-扇区间相干性© 2023 Springer Nature Limited

• 当v=±2时，莫尔尺度对称性破缺

本工作将序参量分析应用于温度为T=200 mK时常见的关联绝缘子在v=-2处的STM图像。典型的应变MATBG器件在电中性时表现出无能隙的半金属行为。在大视场(约50×50 nm²)下，图3b给出了复值IVC键、IVC位置A和IVC位置B序参量的实值IVC总强度和颜色的灰度图，其中亮度和颜色分别表示这些序参量在每个点的大小和相位。此外，本工作在IVC序参量图中减去一个线性相位背景，观察到涡旋和反涡旋(在一个闭合回路中,相位绕制Δθ=±2π)，简单地用于辅助涡旋的视觉识别，而不影响它们的位置。在所有三个IVC序参量中，某些涡旋和反涡旋(图3b,e)具有相同的手征性，其中心位于总IVC强度(平面内和平面外的标记)的深度抑制附近。其他涡旋出现在IVC总图中无特征的位置，且不同IVC序参量之间不相关。观察到的莫尔尺度对称破缺和涡旋特征不能通过简单的STM图像或FFT幅度的视觉检查来检测，因为揭示这些现象的关键信息在于不同位置之间的相对FFT相位。

通过对比典型应变(ε≈0.1~0.4%)样品和超低应变(ε<<0.1%)样品(图3c、d )，本工作揭示了MATBG中相关绝缘体的重要特征。在这个样品(ε=0.03%)和其他很少发现的超低应变器件区域中，电荷中性的LDOS是有缺口的(图3c)，并与库仑充电效应卷积。从这个观察中，即使在没有六方氮化硼(hBN)排列的情况下，本工作推断强相互作用可以使低应变MATBG的狄拉克点产生缺口。该样品中v=-2处的关联绝缘体(图3d)也显示出R3模式，其强度是莫尔周期的，最大值在AA位。然而，与典型应变器件形成鲜明对比的是，图3d显示，在这种超低应变样品中，IVC键、IVC位A和IVC位B序参量的大小和相位都是近摩尔周期的。此外，从这些图中减去线性相位背景，表现出与典型样品不同的行为。磁通涡旋特征在几乎没有特征的IVC键相图中出现，尽管只观察到与IVC位点A和IVC位点B相相关的涡旋。这些结果强烈地表明，应变在MATBG的竞争相关绝缘基态的选择中起着关键作用。

图3 利用莫尔平移对称性和IVC同位旋涡旋区分v=±2处的关联绝缘体© 2023 Springer Nature Limited

• 与候选基态的比较

本工作现在将这些结果与v=±2绝缘态的理论预言进行比较。首先，尽管R3模式的存在意味着IVC的有序性，但并非所有的IVC候选态都表现出R3模式。特别地，对这些关联绝缘体的R3斑图的观测排除了v=±2处的主导候选克拉默斯区间相干(K-IVC)态，因为尽管该态是IVC态，但该态的对称性导致零磁场下任何R3空间斑图的取消。在图4a中，本工作将序参量分析应用于理论计算的IKS态在与本工作的实验(对ε=0.3%)相似的视场下的LDOS。IKS态在IVC总强度中出现莫尔周期，而莫尔平移和旋转对称性在IVC键、IVC位置A和IVC位置B映射中出现破缺，呈现出条纹状的非公度态，其Δθ≈2π/3。计算得到的IKS态序参量的莫尔周期特征、相位的条纹特征和磁通涡旋的晶格特征(图4a)与本工作在应变样品中的测量结果(图3b )非常相似，这使得在典型的MATBG样品中，当v=±2时，IKS态最可能成为相关绝缘相的候选者。

图4b是对T-IVC态LDOS计算的分析，它显示了所有序参量中的莫尔周期斑图。只有IVC位A和IVC位B相图显示了涡旋，由于状态的C3对称性，预期涡旋的存在、位置和手性。总体而言，本工作在超低应变样品中提取的序参量(图3d)与T-IVC态的局域对称性大体一致，表明在这些低应变样品中，应变T-IVC态可能是MATBG在v=±2处的关联绝缘体的候选物。

图4 候选理论基态© 2023 Springer Nature Limited

• 超导体和赝能隙相

在MATBG中确定了v=±2处关联绝缘体最可能的候选基态后，本工作重点关注在远离整数填充时波函数如何演化。在图5b-d中，本工作展示了在T=200 mK的典型应变器件中LDOS的演化，通过本工作的序参量分析捕获。在v=+2处的绝缘间隙随着掺杂而关闭，并在v=+2和v=+3之间重新打开一个伪间隙相，在v=+3处出现另一个相关绝缘体。本工作还给出了v=-2.41的序参量图，其中STS与超导样品一致。赝能隙相在v>+2处的波函数、绝缘体在v=+3处的波函数和超导体在v=-2.41处的波函数都显示出R3模式，并且在宽视场范围内具有很强的莫尔周期IVC总信号。然而，IVC键、IVC位点A和IVC位点B序参量表现出与v=±2关联绝缘子不同的行为。从v=±2掺杂到超导相或赝能隙相中，导致IVC序参数相的缠绕方向发生突变，IVC序参数的条纹状图案消失，并且在v=±2处观察到的相关涡旋和反涡旋消失。这些特征持续存在于v=+3绝缘体中，其序参量图与相邻赝能隙态的序参量图非常相似。在此填充下，本工作的序参量图显示IVC相在相邻AA位之间再次增加Δθ≠0，这可能是IKS序的一种不可预测形式的结果，但这种序与v=±2处出现的IKS序通过IVC相的缠绕方向和这些状态的涡旋构型明显区分开来。

图5 将关联绝缘体掺杂到超导相和赝能隙相中© 2023 Springer Nature Limited

五、[成果启示]

本工作的发现揭示了MATBG中v=±2处的关联绝缘体与附近超导体之间的关系。早期的输运研究表明，这些相在本质上是相互竞争的，最近的STS测量进一步支持了在超导态中v=-2处绝缘间隙的闭合和随后的重新打开，形成了一个独特的、节点的隧穿间隙。在这里，本工作的测量表明，虽然这些状态在局部表现出非常相似的R3模式，但LDOS在石墨烯晶格尺度上的细微重组会导致IVC相在摩尔尺度上发生显著变化，这些变化发生在v=-2的绝缘体和v<-2的超导体之间的小范围掺杂区域。这表明超导体起源于一个与相邻绝缘体性质不同的IVC序，强调了MATBG的复杂相图与其他相关超导体，如高温铜氧化物超导体的复杂相图之间的重要区别。

除了这里展示的相关相，本工作希望该相敏技术可以很容易地应用于识别MATBG中拓扑相的微观性质，例如在弱磁场存在下或与hBN对齐的样品中发现的拓扑相。在基于石墨烯的材料之外，间隔相干态通常在其他莫尔材料中被预测，这使得本工作的实验方法在识别这些材料中的这种相具有相关性。总的来说，本工作提供了关联多体波函数的精确可视化，证明了即使是高度复杂的物质关联量子相，也可以利用波函数映射与STM的尖锐能力在实验上建立。

第一作者：Kevin P. Nuckolls、Ryan L. Lee、Myungchul Oh、Dillon Wong、Tomohiro Soejima

通讯作者：Ali Yazdani

通讯单位：美国普林斯顿大学

论文doi：https://doi.org/10.1038/s41586-023-06226-x

本文由温华供稿。