武汉大学Acta Materialia：热老化和重离子辐射对FeNiCrAl双相合金的影响

【前言】

2011年福岛核事故发生后，更加安全的事故容错燃料（ATF）体系引发了全世界的关注。具有优异的高温抗氧化性能与低成本的FeCrAl基合金是目前ATF包壳材料研究的热点。在FeCrAl基合金中进一步添加了Ni元素形成FeNiCrAl合金，Ni的加入稳定了奥氏体相，促进了共格的B2相析出。FeNiCrAl双相合金拥有优异的综合力学性能，极限抗拉强度达1 GPa，且总延伸率超过20%。尽管这种双相合金显示出了作为先进ATF包壳材料的潜力，但该合金在辐照环境中的数据很少，特别是老化与辐照协同作用下B2相的详细演化过程仍是未知的。

【研究成果】

基于此，武汉大学肖湘衡教授、李文庆副教授以及核动力研究院王辉研究员合作，探究了FeNiCrAl双相合金在热老化与高能重离子实验中辐照缺陷与元素偏析，并利用纳米压痕测试评估了合金的硬化水平。研究表明，相比于FeCrAl，FeNiCrAl合金中铁素体的辐照缺陷尺寸更小，硬化程度更低，且能谱结果表明辐照后Al在B2相中贫化。利用飞行时间-二次离子质谱（Time of Flight-Secondary Ion Mass Spectrometry, TOF-SIMS）观察到整个辐照层中都存在Al成分起伏的减弱，结合原子探针层析（Atom probe tomography，APT）结果，证明了初始B2相中Al向基体扩散，并在基体中发现纳米级富Ni、Al相的析出。而这种元素的扩散重组过程被认为能够有效减少辐照过程产生的缺陷。这些结果为设计兼具力学性能与抗辐照性能先进ATF包壳材料提供实验依据与参考。相关研究成果以“Integrated Effect of Aging and Heavy Ion Radiation on FeNiCrAl Duplex Alloy for Accident-tolerant Fuel Cladding”为题发表在知名期刊Acta Materialia上。

【创新点】

探究了长期热老化与重离子辐照对FeNiCrAl双相合金影响，通过TOF-SIMS和APT观察到了合金中B2相中Al贫化和纳米级再沉淀，Al元素的扩散再析出过程增强了辐照缺陷的愈合，为先进ATF包壳材料提供新的启示。

【图文概况】

图1 （a）FeNiCrAl和（b）FeNiCrAlC的EBSD反极性图；（c）FeNiCrAl和（d）FeNiCrAlC的微观结构SEM图；（e）400 ℃下拉伸试验的工程应力-应变曲线；（f）本工作中双相合金的拉伸力学性能与FeCrAl和双相不锈钢（DPSS）比较

图2 纳米硬度随深度的变化：（a）FeCrAl，（b）FeNiCrAl中铁素体，（c）FeNiCrAlC中铁素体，（d）FeNiCrAl中奥氏体和（e）FeNiCrAlC中奥氏体；（e）铁素体硬化率；（g-h）不同条件下硬度值；（j）双相合金中奥氏体的硬化率

图3 在两个不同g矢量下辐照的（a-b）FeCrAl和（c-d）FeNiCrAlC的TEM明场图像；（e）用SRIM模拟的铁离子辐射dpa和浓度曲线；（f-g）位错环密度和环的平均尺寸以及<100>环分数的统计

图4（a-b）FeNiCrAlC中辐照铁素体的STEM图像；（c）FeNiCrAlC中铁素体的EDS mapping和（d）线扫描分布；（e）距离表面约400 nm的HRTEM图像的IFFT，表明基体和B2相之间不同的晶体结构

图5 （a）热尖峰和结束时的Frenkel对数量，插图显示了三个体系中最后阶段的缺陷分布快照，Fe、Ni和Al原子分别用红、绿和蓝球标记；（b）Frenkel缺陷对数量与级联时间的关系；（c）三个体系中级联结束时缺陷团簇大小；（d）纯Fe和NiAl相的间隙位错环的结合能

图6. （a）与（c）辐照前后FeNiCrAlC铁素体二次离子质谱随时间变化的剖面图；（b）与（d）辐照前后三维重建的Al元素正面图；（c）与（f）辐照前后在三个不同深度的表面颜色图

图7 （a）未辐照和（b）辐照的FeNiCrAlC铁氧体中Al元素的质谱强度分布与深度的关系，中位数标记为黑点，菱形框的上下顶点对应于四分位数

图8 （a）25 at.%的镍浓度等值面显示了大的B2相和基体中的纳米级沉淀；（b）Proximity直方图显示了大的B2相界面上的成分演化

图9 （a）25 at. %的镍浓度等值面显示了基体中大的B2相和纳米大小的沉淀；（b）分别在距辐照表面约140 nm和567 nm处的纳米析出相的平均成分曲线

【成果启示】

本文研究的FeNiCrAl双相合金在400 ℃下具有优良的综合力学性能，且2000小时热老化后几乎不发生延性损失。在长期时效和3.5 MeV Fe离子辐照后，双相合金中具有密集B2相的铁素体硬化程度更低。对辐照缺陷的抵抗作用被认为来源于B2相对辐照缺陷形成的抑制，以及过量溶质Al与辐照点缺陷的短程重组。因此，这项工作建议通过调控合金中的共格析出相及其稳定性，提高综合力学性能的同时，增强合金抗辐照能力。