华东师大袁翔课题组Advanced Science：在二维光电探测器中观测到超线性光电响应

1. 研究背景

基于二维材料的光电探测器在较低光功率下具有高灵敏、快响应、高电子迁移率等优异性能，受到广泛研究。但是，在高光功率下，器件通常会受到其他复合过程的影响，导致光电转换效率随功率升高而持续降低，限制了器件在高光功率下的性能。探索超线性光电响应将得以解决该问题。

2. 全文速览

光电探测器是信息器件领域的重要电子元件，探测器的光电转换效率往往随光功率升高而下降，从而制约了器件在高功率下的探测效率提升。即使对于比较理想的探测器件，光电信号也很难突破对光功率的线性响应。来自华东师范大学的袁翔课题组开展了相关研究，在二维层状窄带隙半导体材料Ta₂NiS₅晶体制作的微纳光电器件中，发现了光电导的超线性响应,报道了突破记录的超线性二维光电导系数。红外光谱的特征吸收证明了带隙内复合中心的存在，这些能态担任了光生载流子的重构中心并显著的影响了光电导随功率的变化。当光强较小时，重构中心中的空态较多，以较大的概率捕获光生载流子，从而抑制了光电转换效率；随着光强增加，特殊的重构中心构型导致其逐渐被填满，对光生载流子的捕获概率大大下降，从而导致了光电导的超线性增长。研究团队基于该器件进一步实现了超线性对比度成像。

该课题由华东师范大学袁翔课题组、段纯刚团队、褚君浩院士团队，复旦大学张成课题组，印度科学院Awadhesh Narayan课题组合作完成。工作获得国家自然科学基金、上海市科委与华东师范大学启动经费和科技项目的支持与资助。论文以华东师范大学为第一单位，袁翔是本文通讯作者，华东师范大学研究生孟祥浩、杜宇涵和博士生吴闻彬为共同第一作者。

3. 成果简介

图1|Ta₂NiS₅晶体的X射线衍射谱和拉曼光谱

通过化学气相输运法生长了高质量的Ta₂NiS₅晶体： XRD的特征峰与拉曼光谱中的A_g模式验证了晶体结构和晶体质量，平行和垂直偏振的角度分辨拉曼光谱与晶体对称性一致。

图2|光电探测器的光电导来源和性能 

通过测量IV曲线，光电偏压响应、光电空间分布，实验上证明Ta₂NiS₅器件的光响应来源是来自光电导机制。器件的光电响应具有较好的可重复性，频率分辨实验的拟合结果给出响应时间约为31微秒；得益于晶体的高度各向异性，光电器件具有一定的线偏振敏感度，光响应在偏振平行于a轴时的达到最高。

图3|光电流对功率的超线性依赖性

在1V的直流偏压下，光电流随光功率的变化是非线性的。响应率的变化直观反映了在不同功率范围内的光电流变化趋势不同。在较强光强功率密度下，光电流呈现增长指数约为1.5。本工作与其他本征二维材料超线性的文章进行对比，达到了迄今最高的二维本征光电导超线性系数。

图4|重构中心(RC)模型的示意图 

实验发现可以被如下物理图像描述:在重构中心理论(RC)中,重构中心1和2(RC₁、RC₂)对电子有一定的捕获能力，电子被捕获的概率正比于自由电子的数目和对应重构中心上的电子态密度（图中的白色圆圈）。较弱的光强照射，离价带较近的RC₁基本被电子填满；而RC₂在费米面以上，本身电子很少，捕获了部分导电上的光生电子，光电导呈现出亚线性或线性。而较大的光功率会使RC₂几乎被电子填满，光电导出现了超线性响应。

图5|不同参数的双重组中心模型与实验数据拟合

通过对RC₁、RC₂的电子态密度和捕获截面数值的调整和总结，当 时，光电导的变化趋势是全程亚线性的；而，则会出现较弱的超线性；时，超线性响应就会更加明显。基于这个结果，通过改变相关参数，当光功率变大时，RC₂的电子态密度将被大量填充，并达到动态平衡的饱和状态。最后将实验数据与理论模型进行了拟合，得到了关键参数的比值，从而对超线性响应做出了较为完整的解释。

图6|由Ta₂NiS₅器件得到的照片和对应图像对比度

为了探索超线性光电器件的可能应用，研究团队利用探测器实现焦平面成像应用，实验观察到随着光功率的升高，拍摄照片的对比度的提高趋势呈超线性。

4. 总结

该工作发展了基于二维Ta₂NiS₅的光电导探测器，发现了光电导随光功率的超线性响应，重构中心理论很好的符合了实验发现，并成功将超线性光电导器件应用于超线性对比度成像。该工作为二维材料光电探测器克服高功率下响应度降低的问题提供了一种途径。

5. 课题组介绍

袁翔课题组主要从事拓扑物态的强磁场物理特性研究和相关器件应用研究，着力于发展稳态强磁场下的红外光谱实验技术，探索拓扑量子态在不同维度下的新颖物理效应，代表性工作包括：发现一维外尔费米子、发现一维手征零能模、发现三维量子霍尔效应。以第一/通讯作者分别发表Nature 1篇，Nature Materials 2篇, Nature Communications 2篇等。

课题组网站：http://yuanlab.ecnu.edu.cn/

论文相关信息：

第一作者（或者共同第一作者）： 孟祥浩，杜宇涵，吴闻彬 

通讯作者（或者共同通讯作者）： 袁翔

通讯单位： 华东师范大学

论文DOI： https://doi.org/10.1002/advs.202300413