NCM研究论文|中山大学吴丁财团队：基于二维分子刷的超结构碳纳米网络的可控制备及其柔性超级电容器性能

三维炭纳米网络（3D CNNs）具有独特的互接导电骨架和连通多孔结构，成为了高性能电极材料的研究热点。其中，由高纵横比纳米片制备的3D CNNs保留了二维构筑单元传质优势，充分地暴露材料的孔道和活性位点，有利于其电化学性能的进一步提升。然而，常规3D CNNs通常由网络单元物理搭接而成，其间缺乏化学共价键连接，难以形成稳定的长程三维结构。此外，构筑单元搭接、堆叠主要形成大尺寸的中孔和大孔，提供活性位点的微孔和小尺寸中孔相对匮乏。虽然通过后处理或额外加入模板等可以引入微孔或小尺寸中孔，但其工艺繁琐且结构可控性差。因此，简易高效制备高性能3D CNNs工艺的开发仍存在较大的挑战。

中山大学吴丁财教授课题组报道了一种新的策略，以聚丙烯醛接枝的氧化石墨烯二维分子刷（GO-g-PA）为构筑单元，四（4-氨基苯基）甲烷（TAPM）为交联剂，通过简单的席夫碱反应和随后的炭化工艺构筑了一类具有氮掺杂炭层、微-中-大连通孔道和长程导电骨架的超层次化炭片网络（SHCNN）。

研究结果表明，SHCNN具有以下优势：（i）富微孔化壳层可提供大量的储能位点；(ii)连通的中-大孔网络可充当高速稳定的传质通道；(iii)由还原氧化石墨烯内核形成的长程导电骨架可实现高效的电荷传输；(iv) 氮掺杂碳骨架可以增强材料的润湿性和导电性。该研究工作发表在《新型炭材料（中英文）》上，题目为：Controllable fabrication of superhierarchical carbon nanonetworks from 2D molecular brushes and their use in electrodes of flexible supercapacitors。

图1  SHCNN的合成示意图

图2（a）MBNN凝胶的数码照片;（b）GO，TAPM，GO-g-PA和MBNN的红外谱图;（c）GO-g-PA，（d）MBNN和（e）SHCNN的扫描电镜照片

图3 （a）GO，TAPM，PA，GO-g-PA和MBNN的热失重曲线；MBNN和SHCNN的（b）X射线衍射谱图和（c）拉曼谱图；（d）MBNN和（e）SHCNN的高分辨N 1s谱图；（f）MBNN和SHCNN的氮气吸附-脱附曲线，内置图为DFT孔径分布曲线

图4 SHCNN/CC的电化学性能。（a）不同扫描速率下的循环伏安图；（b）不同电流密度下的恒流充放电曲线；（c）Nyquist图和高频区的放大图（内置图）；（d）在8 A g^-1电流密度下的循环性能和最后五个循环的恒流充放电曲线（内置图）

为了探究SHCNN的电化学性能，将其负载在炭布（CC）上制备了SHCNN/CC柔性超电容电极。在1到8 A g^-1的电流密度下，SHCNN/CC的比容量范围约为180到154 F g^-1，呈现出优异的倍率性能。同时，SHCNN/CC还具有出色的循环稳定性，在8 A g^-1条件下10000次循环后容量保持率为91.4%。因此，这个工作为构筑用于能量储存的新型高性能3D CNN开辟了一条简单、便捷的路径。

New Carbon Materials文章信息

Lu Yu-heng, Tang You-chen, Tang Ke-han, Wu Ding-cai, Ma Qian. Controllable fabrication of superhierarchical carbon nanonetworks from 2D molecular brushes and their use in electrodes of flexible supercapacitors. New Carbon Materials, 2022, 37(5): 978-987.

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通讯作者简介

吴丁财，中山大学教授，博导，国家杰青。主要从事新型功能高分子材料（多孔高分子与炭材料）的结构设计、可控制备及其在清洁能源（如锂金属电池、固态电池、超级电容器）、生物医学（如医用植入物、创面敷料、血液净化材料）和环境治理等领域的应用研究。迄今以通讯作者在Nat. Nanotechnol.、Nat. Commun.、Adv. Mater.、J. Am. Chem. Soc.、Angew. Chem. Int. Ed.、Chem. Rev.等SCI 期刊发表170余篇论文，SCI 他引8500余次。目前担任中山大学聚合物复合材料及功能材料教育部重点实验室副主任；《Energy Storage Materials》和《Chinese Journal of Polymer Science》编委。

《新型炭材料（中英文）》      

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