JMCA：交变磁场显著提升非晶合金催化降解污水性能与循环性能

kongxy 2年前 (2023-01-11) 1841浏览

【导读】

高级氧化法（如非均相Fenton法）能高效快速降解水体中的有机污染物，因而被广泛应用于工业废水处理。开发新型高效稳定的Fenton催化剂是当前发展的主流方向。目前，广泛应用于Fenton技术的催化剂主要是铁基、铜基催化剂，如铁屑、铁粉等。然而这些催化剂仍存在催化活性低、稳定性差，不能多次重复使用等问题。非晶合金是近年来发展起来的一类新型Fenton催化剂，具有无序的原子结构和亚稳特性，因此催化活性通常高于传统晶态催化剂。然而非晶合金催化剂仍存在以下问题。1）目前非晶催化剂对pH值比较敏感，催化反应时pH通常不超过3，这就要求污水在降解前须先调节pH。2）存在催化活性-循环性能倒置关系，即高活性非晶合金循环性能差，而循环性能好的非晶催化剂活性低。因此，如何扩宽非晶合金催化剂pH工作范围，并同时提升其催化活性和循环性能，是突破其实际应用亟待解决的关键问题。

【成果简介】

最近，华中科技大学材料科学与工程学院非晶态材料研究室柳林教授团队（第一作者葛云轩，通讯作者张诚副教授/柳林教授）采用交变磁场技术显著提升Fe基非晶合金的降解污水催化活性和循环性能，并系统研究其降解机制与工业应用。

研究发现：交变磁场下FeSiB非晶条带催化剂的催化活性大幅提高。对于不同种类的偶氮染料污水，催化反应速率提升177%至470%；对于实际工业废水，催化降解所需时间缩短50%。同时，交变磁场下非晶条带催化剂的使用寿命也显著提高。交变磁场增强的非晶合金催化剂可以重复使用100次以上仍保有高催化活性，相比不加磁场的非晶条带，催化剂寿命提升10倍以上。

交变磁场产生的温升效应对催化速率提升的贡献十分有限，并不是催化剂高催化速率的关键因素。原位电化学测试发现：交变磁场作用下，非晶合金表面电化学双电层变薄，电子转移作用加强。EPR测试和淬灭试验表明，交变磁场下羟基自由基的生成量更多。交变磁场在软磁非晶合金表面产生了非均匀磁场，其产生的开尔文力加速了界面双电层电子转移，是催化活性提升的主要原因。另一方面，交变磁场作用下显著增强的催化活性主要归因于交变磁场产生的开尔文力加速了界面双电层的电子转移，而温升效应对催化速率提升的贡献则十分有限。而超高循环性能则是因为洛伦兹力加速了顺磁性O₂气解吸附以及磁致震动效应，两者协同作用导致了非晶合金表面具有可持续的高活性Fe(II)。

受益于交变磁场下的超快反应动力学，该工作进一步设计了基于非晶交变磁场效应的流动式废水处理装置，对偶氮染料污水和各种工业废水展现了良好的降解效果。例如：该装置可以以100 mL/min的流速去除溶液中超98%的罗丹明B废水，以1 mL/min的流速可去除实际工业印染废水中87.6%的COD以及实际石油废水中88.1%的COD。本文所采用的创新策略和研发的新型污水处理装置（发明专利：202111274936.X）将促进非晶合金催化剂在实际废水领域的应用。

相关论文以题为“Remarkably enhanced Fenton-like catalytic activity and recyclability of Fe-based metallic glass by alternating magnetic field: mechanisms and industrial applications”发表在Journal of Materials Chemistry A期刊上（https://doi.org/10.1039/D2TA06216J）。论文第一作者为华中科技大学硕士生葛云轩，通讯作者为华中科技大学张诚副教授、柳林教授，合作者还包括澳大利亚埃迪斯·科文大学张来昌教授。该研究得到了国家自然科学基金（52192604；51871102），湖北省重点研发计划（2020BAB075）和湖北省杰青项目（2020CFA086）等项目资助。