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一、导读

SPDC是一种二阶非线性光学(NLO)过程，其中一个光子在能量和动量守恒的情况下裂变成一对相关的光子，是现代量子技术量子光源的核心。目前，基于SPDC的量子光源通常由二阶NLO块晶体(如硼酸钡和铌酸锂(LiNbO₃))实现，这对于目前兼容互补金属氧化物半导体技术的平台上的混合集成量子光子学来说本质上是不利的。二维层状材料具有独特的范德华结构，可以实现无键集成，没有晶格和加工限制。它们还显示出增强的多体电子效应和放松的相位匹配条件，导致在2D极限处出现较大的光学非线，因此吸引了集成NLO光电子学和光子学的浓厚兴趣。然而，据我们所知，由于迄今为止报道的层状材料中二阶NLO转换效率较低，在二维层状材料中还没有观察到任何SPDC过程的明确证据。

一方面，由于原子厚度导致的光-物质相互作用长度的消失限制了非线性转换效率。例如，单分子层过渡金属二卤属化合物(TMDCs)中的绝对光-物质相互作用具有非常大的二阶磁化率，但是对于实际应用来说太弱了。另一方面，许多二维层状材料的非线性效率不随厚度而扩展，一是随着层数的中心对称变化。二是由于强的层间电子耦合和介电屏蔽导致了电子结构的显著改变，除了自吸收效应外，非线性也降低了。如在 TMDC奇层，α-In₂Se₃和3R-MoS₂。因此，具有可扩展的二阶NLO响应的范德华晶体是非常需要的，特别是对于快速发展的混合集成光子平台，简便的范德华集成将带来前所未有的技术机遇。

二、成果掠影

近日，美国国立大学Qiangbing Guo，Cheng-Wei Qiu，中国科学技术大学任希锋，新加坡国立大学Stephen J. Pennycook和Andrew T. S. Wee团队合作报道了一种范德华氧化二氯铌(NbOCl₂) 晶体，具有消失的层间电子耦合和体态单层样激子行为，以及可伸缩的二次谐波产生强度，比单层WS₂高3个数量级。值得注意的是，通过自发参数下转换(SPDC)过程，在约46纳米薄片中产生强二阶非线性使相关参数光子对。据我们所知，这是第一个在二维分层中明确演示的SPDC源，也是迄今为止报道过的最薄的SPDC源。该工作为开发基于范德华材料的超紧凑片上的SPDC源以及经典和量子光学技术中的高性能光子调制器开辟了一条道路。

相关研究工作以“Ultrathin quantum light source with van der Waals NbOCl₂ crystal”为题发表在国际顶级期刊Nature上。

三、核心创新

1.报道了一种范德华晶体NbOCl₂，它具有消失的层间电子耦合和相当大的单分子层样激子效应，强的结构极性和各向异性，以及可伸缩的强二次谐波(SHG)响应，比单分子层二硫化钨大三个数量级。

2.在薄至约46 nm的薄片中明确观察到通过SPDC过程产生的非经典参数光子对，SPDC效率的优点高达9,800 GHz W⁻¹ m⁻¹，具有构建芯片集成SPDC源的巨大潜力。研究证明了NbOCl₂是一个巨大的二阶NLO范德华晶体，在经典和量子非线性光学系统中都有很大的应用潜力。

四、数据概览

图1 结构表征。© 2023 Springer Nature

图2  层间电子耦合弱。© 2023 Springer Nature

图3  各向异性可伸缩SHG响应。© 2023 Springer Nature

图4 SPDC产生非经典参数光子对。© 2023 Springer Nature

五、成果启示

研究报告了一种范德华晶体，表现出消失的层间电子耦合和大量的单层样激子行为，以及强和可伸缩的二阶光学非线性。前所未有的二阶光学非线性使得在超薄范德华薄片中清晰地观察到SPDC过程，这在基于芯片的量子光源以及光子调制器和传感器中具有巨大的应用潜力。原则上，通过与其他纳米光子结构(如低损耗超表面、波导和空腔)的简便范德华集成，可以进一步提高非线性效率。此外，最近预测NbOX₂ (X = Cl, Br和I)同时表现出面内铁电性和反铁电性，以及它们之间的相转变，这意味着光学非线性的潜在电控旋钮。结果证明NbOCl₂作为集成非线性光子学和光电子学中很有前途的二维层状材料。

由于层间电子耦合在塑造二维材料的特性中起着至关重要的作用——特别是最近出现的从根本上由层间耦合和杂化效应产生的扭电子学，这种层间电子解耦系统将是原子尺度的一个有趣和互补的构建模块。除了在这项工作中报道的可伸缩光学非线性之外，还可以预期新的物理和功能。另一方面，大块形式的大量单层样激子行为将为二维分层系统中的激子物理打开新的天地。

原文详情：https://www.nature.com/articles/s41586-022-05393-7

本文由张熙熙供稿。