Nature:全钙钛矿串联太阳能电池，刷新纪录！

一、【导读】

金属卤化物钙钛矿作为一种极具前景的新型光伏材料，有望用于构建更薄、更轻、更柔性、低成本的高效太阳能电池。单结钙钛矿太阳能电池的效率（PCE）在短短的十多年内从4%（2009年）提升至25.8%（2021年），已经可以与硅电池相媲美。然而，想要进一步提升单结钙钛矿太阳能电池的效率变得十分困难。

得益于钙钛矿优异的宽带隙可调性，通过开发全钙钛矿叠层电池能够突破单结电池的Shockley-Queisser极限。研究者通过两层不同带隙的钙钛矿材料相互堆叠，以收集不同波长的阳光，进而提升光吸收效率，从而达到突破电池效率的目的。在这类全钙钛矿叠层电池中，顶部的宽带隙钙钛矿层可以完美的吸收光谱中的紫外及部分可见光，而底层的窄带隙钙钛矿层则有利于吸收长波可见光和近红外光。因此，通过这种叠层设计可以实现器件对太阳光谱的有效利用，提升电池的能量转换效率。

2021年韩国学者实现了单结钙钛矿电池的最高效率25.8%。仅仅一年后，我国学者南京大学谭海仁课题组及相关合作者就利用钙钛矿叠层技术实现了钙钛矿太阳能电池的效率突破，PCE达到了26.4%，展示了叠层全钙钛矿电池的优异前景。尽管叠层钙钛矿太阳能电池取得了上述巨大突破，然而其面临的巨大的开路电压损失是抑制其效率进一步提升的关键问题。目前单结~1.5 eV带隙钙钛矿电池已经实现了低至0.3 V的开压损失（即带隙和开路电压之间的差异），而带隙为1.75 eV钙钛矿太阳能电池还没能实现低于0.5 V的开压损失。

二、【成果掠影】

近日，多伦多大学的Edward H. Sargent教授联合美国托莱多大学鄢炎发教授在Nature上报到了题为“Regulating surface potential maximizes voltage in all-perovskite tandems”的论文，实现了新效率记录（＞27%）的全钙钛矿叠层太阳能电池。研究人员采用1.79 eV带隙的钙钛矿太阳能电池的开路电压达到1.33 V，实现了首个开路电压损失低于0.5 V的宽带隙钙钛矿电池。此外，该成果以Accelerated Article Preview的形式优先在线发表，即未经深度编校的accepted manuscript版本。

三、【核心创新点】

• C₆₀的引入会使PLQY降低两个数量级，钙钛矿/C₆₀界面可能与是开路电压损失密切相关；
• 短链二铵配体（PDA）钝化处理可有效改变钙钛矿界面的动力学；

四、【数据概览】

图1 钙钛矿/C₆₀界面复合分析及最小化策略 © 2022 Springer Nature

(a) 用PDA配体处理钙钛矿表面的晶体结构示意图 ;

(b) PLQY数据来自对照、丁胺(BA)和丙烷二铵(PDA)在ITO/HTL衬底上用C60和不加C60处理的薄膜;

(c) 对照和BA和PDA处理的薄膜与C60的带对齐(值来自补充图S2中的UPS/IPES测量);

(d) 未处理和PDA处理的带有溴离子空位(VBr)的Pb-I端表面之间的功函数差(ΔW)。ΔW的正值表示费米能级的上移，ΔW的负值表示费米能级的下移;

(e) 计算出大块钙钛矿和不同表面结构的态密度(DOS)。

图2 表面不均匀性及其利用表面吸附分子层的修复措施 © 2022 Springer Nature

(a)对照和PDA处理薄膜的QFLS图谱显示出更强的同质性和对c60诱导缺陷的抗性。

(b) QFLS像素值直方图。

(c-d) 对照组和PDA处理组的KPFM图像。

(e-f) 对照组合PDA处理膜在0.15°入射角的GIWAXS图。

(g-h)比较对照组和PDA处理薄膜的表面(0.15°)和体块(1.0°)晶体结构。

(i-j) 控制和处理组的瞬态反射率谱。

图3 宽带隙钙钛矿太阳能电池的表征 © 2022 Springer Nature

(a) 对照组合处理组宽带隙钙钛矿太阳能电池的J-V曲线。

(b) 认证的J-V曲线。

(c) 对照组合处理组宽带隙钙钛矿太阳能电池的参数，统计了30个器件。

(d) 对照组合处理组宽带隙钙钛矿太阳能电池的效率和开压损失分析。

图4 钙钛矿串联太阳能电池的光伏性能和稳定性 © 2022 Springer Nature

(a) 钙钛矿叠层串联电池的结构。

(b) 器件的横截面SEM图。

(c, d) 串联电池两个子电池的EQE曲线和J-V曲线。

(e) NERL认证的全钙钛矿串联电池J-V曲线。

(f) 稳定性测试。

五、【成果启示】

研究者通过研究钙钛矿叠层电池中常见的钙钛矿/C₆₀界面的复合损失问题，设计出了一种PDA钝化策略，实现了超低开压损失的宽带隙太阳能电池，首次实现了开压损失低于0.5 V的宽带隙钙钛矿太阳能电池的设计。将上述器件与窄带隙器件结合制备了叠层器件，实现了创纪录的高开路电压（2.19 V）和大于27%效率的全钙钛矿叠层太阳能电池。

原文详情：https://doi.org/10.1038/s41586-022-05541-z