东南大学“三尺储能”研究团队ACS Energy Letters：高负载量锂硫电池综述

一、导读

相比于锂离子电池，锂硫电池具有更高的理论能量密度和比容量，在未来电子设备及电动汽车领域具有很大的应用前景。自1962年首次被报道以来，锂硫电池已经经历了半个多世纪的研究。然而，这些实验室内的研究通常电极质量负载量较低。通常增加硫负载量会增加电极的厚度，阻碍电子/离子传导，进一步降低反应动力学，造成活性材料浪费。此外，高硫负载量也将进一步加剧多硫化物的穿梭效应，降低电池循环寿命和能量密度。

二、成果掠影

近日，东南大学吴宇平教授“三尺储能”研究团队在国际知名期刊ACS Energy Letters上发表题为“Strategies Toward High Loading Lithium-Sulfur Batteries”的综述论文，东南大学副研究员汪涛为第一作者，吴宇平教授为通讯作者。该论文得到了国家自然科学基金和东南大学高层次人才启动经费等项目的资助。

锂硫电池中可溶性多硫化锂（LiPS）中间体易溶解在有机电解质中，造成穿梭效应。同时LiPS的反应动力学缓慢，且各步反应速率不同，导致可溶性多硫化物的累积，进一步造成穿梭效应，导致容量快速衰减。针对该问题，传统的解决方案是设计多孔碳材料对LiPS进行物理束缚，但该方法不能从根本上阻止穿梭效应。在锂硫电池中，Li₂S₄→Li₂S₂/Li₂S的反应能垒远大于S₈→Li₂S₈→Li₂S₆→Li₂S₄的反应能垒，这是造成LiPS累积的根本原因。最近，人们采用“吸附-催化”双策略来提高高硫负载量锂硫电池的性能。吸附剂材料可以固定多硫化物，防止其在电解液中穿梭；催化剂材料可以降低化学反应的能垒，改善反应动力学，加快LiPS与不溶性Li₂S₂/Li₂S的转化，从而有效抑制穿梭效应，显著提高高负载量下锂硫电池性能。本文综述了具有“吸附-催化”双重作用的材料（包括异质结构、单原子、金属纳米颗粒、碳化物、氮化物、氧化物、磷化物、硫化物、硒化物、MXene、杂原子掺杂等）在高负载量锂硫电池中的应用，将为构建下一代可商业化的锂硫电池提供有效参考与指导。

三、核心创新点

1、本论文着重介绍和分析了锂硫电池的工作原理、存在的技术挑战和潜在的解决方案。

2、详细介绍了多硫化物穿梭的主要原因以及吸附和催化作用的基本原理，综述了吸附-催化双重策略在高硫负载量（>5 mg cm^-2）锂硫电池电极设计中的应用。

3、本文通过综合性介绍“吸附-催化”双重策略来解决多硫化物的穿梭效应和动力学差的问题，将为构建高硫负载量锂硫电池提供有效参考与指导。

四、数据概览

图1（a）锂硫电池电极设计策略发展史。（b）锂硫电池充放电曲线和LiPS转化示意图。（c）锂硫电池与其他类型电池的性能比较。© 2022 American Chemical Society

图2 对LiPS具有吸附和催化作用的不同类型材料汇总。© 2022 American Chemical Society

图3（a）不同电压下LiPS反应活化能分布。（b）吸附和催化原理图。© 2022 American Chemical Society

五、论文展望

人们尝试设计各种具有吸附和催化双重作用的材料作为硫宿主、中间层或隔膜改性材料，以推动LSB向实际方向发展。从实用角度来看，锂硫电池的研究应充分考虑硫负负载量，这对电极结构的设计和吸附催化材料添加剂的选择提出了更高的要求。因此，基于吸附-催化双重策略的高性能锂硫电池的设计还应仔细考虑材料创新和优化；理论研究；成本控制；与传统电池行业的可转移性以及电极设计等问题。

六、作者简介

吴宇平，博士生导师，英国皇家化学会会士，现为东南大学教授。1997年毕业于中国科学院化学研究所，获博士学位。此后在清华大学、日本早稻田大学、德国开姆尼兹工业大学（洪堡学者）各工作近2年。，为“三尺储能”研究团队负责人。共发表380多篇学术论文，H-指数89；撰写9部关于锂电池的专著，销量超过5万册；获得中国、美国、日本在内授权发明专利31项；多次入选“全球高被引科学家”之列。主要从事超级电容器、水系电池、锂硫电池等储能方面的研究。

汪涛，博士，硕士生导师，现为东南大学副研究员。主要从事于纳米复合材料的设计与合成、新型储能器件的设计与开发。深入研究复合材料的合成机制，从材料、结构、工艺不同方面研究锂离子电池、钠离子电池、钾离子电池、锂硫电池等电极材料的电化学性能，构建高功率密度、高能量密度、优异循环寿命的储能器件。在Nat Commun、Natl Sci Rev、Adv Energy Mater、ACS Energy Lett、Nano Lett等国际权威期刊上发表SCI论文30余篇。

文章链接

Tao Wang, Jiarui He, Xin-Bing Cheng, Jian Zhu, Bingan Lu, and Yuping Wu*. Strategies toward High-Loading Lithium-Sulfur Batteries. ACS Energy Lett. 2023, 8, 116-150.

https://pubs.acs.org/doi/full/10.1021/acsenergylett.2c02179

本文由作者供稿。