曼彻斯特大学Nature：一个具有读取功能的分子棘轮

【导读】

谈起信息处理，人们都会想到图灵机Turing machine，而细胞是以一种类似图灵机器的方式处理信息，自动从分子磁带读取数据并将其转换为输出。已有研究证明了可衍生螺纹聚合物的随机加工大环催化剂，以及将构建块从分子链依次转移到生长低聚物的轮烷。然而，能够读取和/或写入存储在人造分子磁带上的信息的合成小分子机器仍然难以捉摸。

【成果掠影】

近日，曼彻斯特大学David A. Leigh教授课题组报道了一种分子棘轮，在这种棘轮中，冠醚（“reading head”）通过化学燃料脉冲从溶液中泵入编码的分子链（“tape”）。进一步的燃料脉冲通过一个能量棘轮机制将大循环传输到带的一系列隔室中，然后将其释放回远离链的另一端。在其定向运输过程中，冠醚根据沿途结合位点的立体化学改变构象。这使得编程到磁带中的立体化学信息序列，可以通过变化的圆二色性响应以非破坏性的方式作为一串数字读出。这一概念通过读取带有平衡三进制字串（“trits”）的分子磁带来证明−1,0,+1 和−1,0,−1分子带。小分子棘轮是一种有限状态自动机：图灵机器的特例，它通过字符串编码的状态序列向一个方向移动，根据占用的机器状态给出输出。相关成果以“A tape-reading molecular ratchet”发表在Nature上。曼彻斯特大学David A. Leigh为论文通讯作者。

【数据概况】

图1:用化学燃料分子棘轮对立体化学编码分子带序列的手侧读出。

图2:通过3沿分子带1(编码−1,0，+1)和2(编码−1,0，−1)逐级棘轮操作形成的无螺纹组分和机器状态的CD光谱。

图3:分子带1(编码为−1,0，+1)的脉冲驱动读取。

【成果启示】

总言之这预示着可以利用大环联芳基单元的构象变化来改变催化化学反应的立体化学结果，这样分子棘轮就可以像从磁带上读取信息一样将信息从一种形式转录到另一种形式。这将是一个完全合成分子系统中与核糖体转录相关的机器功能，其执行方式让人联想到图灵最初描述的能够进行任意计算的自动机器。它利用人造纳米机器沿分子磁带的动力定向运动，为信息的读取和最终写入开辟了道路。

参考文献：Ren, Y., Jamagne, R., Tetlow, D.J. et al. A tape-reading molecular ratchet. Nature (2022).

https://doi.org/10.1038/s41586-022-05305-9