北大&上科大&人大等Nat. Mater.：简约不简单！二维扭转角双层材料大面积制备新策略！

01【导读】

双层石墨烯之间扭转角的出现无疑为设计石墨烯的能带结构及其电子和光学特性提供了一个有效的平台。 通过精确调整扭转角，可以激发奇异现象，例如可调谐范霍夫奇点、量子化反常霍尔效应、非常规超导和拓扑绝缘体态，并有望在微电子器件、光子芯片、信息存储等诸多领域产生系列变革性技术应用。为了充分探索转角结构带来的新奇物性并推动扭转角电子学相关应用，迫切需要发展转角可控的强层间耦合转角双层二维材料的规模化制备。然而，大多数制造转角双层的策略都面临着巨大的挑战：其中转移方法很存在转移条件苛刻、产出效率低、界面污染等问题，而直接生长方法在扭转角设计方面缺乏灵活性。

02【成果掠影】

近日，北京大学刘开辉教授、上海科技大学王竹君教授和中国人民大学刘灿研究员等人发表了研究性论文，开发一种有效的策略来生长具有任意扭转角的厘米级双层石墨烯（精度，<1.0°）。特定转角和均匀平整范德华界面控制是通过宏观预堆叠退火后的单晶Cu(111) 衬底以设计和锁定转角，并利用Cu(111)表面对称性匹配与小晶格失配的特性外延生长单层单晶石墨烯，从而严格复刻衬底间的旋转角度，并通过精准控温并利用铜箔平面自铺展效应来实现的。完整的大面积转角双层石墨烯可以通过定制开发的等电位面刻蚀方法从Cu(111)衬底上分离出来。通过综合表征技术，即光学光谱、电子显微镜、光电子能谱和光电流光谱，验证了所设计转角在跨越原子尺度至厘米尺度的准确与均匀性。该工理论上可扩展到其他二维晶体材料的转角制备，有望为大规模转角双层二维材料制备提供一种低成本、易操作的可行技术方案。

中国人民大学刘灿研究员、北京大学李泽晖特聘副研究员、南京航空航天大学乔瑞喜特聘副研究员以及北京大学王卿赫（在读）博士为论文共同第一作者。相关研究文章以“Designed growth of large bilayer graphene with arbitrary twist angles”为题发表在Nature Materials上。

03【核心创新点】

本文提出了一种“预堆叠衬底-角度复制单晶生长”的新生长策略，在宏观控制衬底旋转角度的条件下，利用二维晶体严格的外延角度复刻生长行为，以及金属衬底预熔平面自铺展效应，成功操控了双层石墨烯堆叠转角生长。

04【数据概览】

图一、转角双层石墨烯生长设计示意图© 2022 Spring Nature

图二、从旋转的铜箔复制双层石墨烯转角© 2022 Spring Nature

图三、转角双层石墨烯的表征© 2022 Spring Nature

图四、转角双层石墨烯的普适制备© 2022 Spring Nature

05【成果启示】

鉴于二维材料的生长机制相似，本工作中提出的得到转角双层石墨烯的方法本方法理论上可扩展到其他二维晶体材料的转角制备，有望为大规模转角双层二维材料制备提供一种低成本、易操作的可行技术方案。

原文详情：Liu, C., Li, Z., Qiao, R. et al. Designed growth of large bilayer graphene with arbitrary twist angles. Nat. Mater. (2022). https://doi.org/10.1038/s41563-022-01361-8.

团队介绍

刘开辉课题组长期从事量子材料制备与光学器件物理研究，擅长发展全新的方法和开发先进的技术以实现科学突破和技术创新。团队自主设计米级单晶制造装备、搭建单个量子材料单元水平的纳米光谱学表征系统、开发量子材料光纤器件。近年来，在二维量子材料表界面生长调控、米级单晶薄膜通用制造技术、表界面耦合物理及量子器件方向取得了系列研究进展。近年来发表SCI论文100余篇 (google引用率>10000，h因子56)，其中包括通讯/第一作者文章Nature (2篇)，Nature Physics，Nature Materials，Nature Nanotechnology (6篇)，Nature Photonics (2篇)，Nature Chemistry，Nature Communications (6篇)，Advanced Materials (12篇)，JACS (2篇)，PNAS (2篇)和Science Bulletin (3篇)等。

相关工作

Muhong Wu#, Zhibin Zhang#, Xiaozhi Xu#, Zhihong Zhang#, Yunrui Duan, Jichen Dong, Ruixi Qiao, Sifan You, Li Wang, Jiajie Qi, Dingxin Zou, Nianze Shang, Yubo Yang, Hui Li, Lan Zhu, Junliang Sun, Haijun Yu, Peng Gao, Xuedong Bai, Ying Jiang, Zhu-Jun Wang, Feng Ding*, Dapeng Yu*, Enge Wang* and Kaihui Liu*. "Seeded growth of large single-crystal copper foils with high-index facets", Nature 2020, 581, 406 

Xiaozhi Xu#, Zhihong Zhang#, Jichen Dong, Ding Yi, Jingjing Niu, Muhong Wu, Li Lin, Rongkang Yin, Mingqiang Li, Jingyuan Zhou, Shaoxin Wang, Junliang Sun, Xiaojie Duan, Peng Gao, Ying Jiang, Xiaosong Wu, Hailin Peng, Rodney S. Ruoff, Zhongfan Liu, Dapeng Yu, Enge Wang*, Feng Ding* and Kaihui Liu*. "Ultrafast epitaxial growth of metre-sized single-crystal graphene on industrial Cu foil", Science Bulletin 2017, 62, 1074