普渡大学李统藏NAT. MATER.：SvdW材料-深入“核”心的超薄六方氮化硼

hzdu 2年前 (2022-08-23) 2828浏览

一、导读

二维范德华（vdW）材料中的电子自旋在自旋电子学和凝聚态物理的最新发展（包括拓扑绝缘体、二维 (2D) 磁体和自旋液体）中发挥了重要作用。 大多数 vdW 材料还具有非零核自旋。如果可以有效地极化和相干控制这些核自旋，则它们可用于量子传感和量子信息处理。然而，范德华材料中的核自旋仍然是一种未开发的量子资源。

二、成果背景

为了解决这一难题，美国普渡大学李统藏教授作为通讯作者在“NATURE MATERIALS”上发表题为“Nuclear spin polarization and control in hexagonal boron nitride”的文章。他的研究团队使用核自旋和硼空位（VB-）电子自旋之间的超精细相互作用 (HFI) 在室温下对超薄六方氮化硼（hBN）中的核自旋进行光学极化和量子相干控制。李统藏教授团队还观察到VB- 缺陷附近的氮原子核自旋的拉比频率比孤立核大 350 倍的现象，证明了核自旋的快速相干控制。

三、关键创新

1.利用 hBN 中的极化核自旋，实现了光学检测的核磁共振 (ODNMR)。

2.利用超精细增强技术，实现了核自旋的兆赫级快速相干控制。

3.检测到电子自旋介导的核-核自旋耦合比直接核-核自旋偶极耦合大五个数量级，有望用于多量子位操作。

4.为操纵二维范德华材料中的核自旋用于量子信息科学和技术开辟了新途径。

四、核心数据解读

图1: 具有 VB- 自旋缺陷的 hBN 中核自旋的光学极化。@ NATURE MATERIALS

 

a，2D hBN 晶格中围绕 VB- 缺陷的核自旋的示意图。氮(蓝色)和硼(绿色)原子都有非零的核自旋。VB- 缺陷(红球)的电子自旋通过 HFI 耦合到三个最近的氮原子核自旋。 b, 一个 VB- 缺陷的基态电子自旋密度。c, 一个 VB- 缺陷的激发态电子自旋密度。d，展示光学核自旋极化动力学的简图。红色虚线表示非辐射跃迁，绿色实线表示保持核自旋的光学跃迁。灰色箭头表示横向 HFI 杂化电子-核自旋态。在激发态能级反交叉ESLAC (e) 和远离 ESLAC (f) 的弱磁场中 VB- 缺陷的光探测磁共振（ODMR）谱。竖虚线显示超精细峰的预期位置。（e）中水平虚线箭头显示不同功率激光激发下的中心偏移。微波功率为5 mW。

 

图2: 三个最近的氮原子核自旋的极化。@ NATURE MATERIALS

 

a, 在100 μW (a) 和600 μW (b) 的激光激发下，在 ESLAC 上的 ODMR 谱。b,用七条洛伦兹曲线拟合实验数据，对应 mI = + 3，+ 2，+ 1,0,-1,-2,-3。利用100 μW 的数据拟合得到每个超精细峰的频率，并且不随激光功率的增加而改变。中心虚线垂直线表示 mI = 0时的超精细峰。c，测量三个最近的氮原子核自旋的平均极化作为磁场的函数。当磁场从7 mT 增加到110 mT 时，核自旋极化增加。强激光激发(7 mW，红色曲线)产生的核自旋极化比弱激光激发(200 μW，蓝色曲线) 产生的核自旋极化更大。d，核自旋极化作为激发激光功率的函数，在 ESLAC (74 mT，蓝色曲线)和在小磁场(10 mT，红色曲线)。微波功率为PMW = 5 mW。

图3: 最近的三个氮核自旋的光探测核磁共振（ODNMR）谱。@ NATURE MATERIALS

 

a, 与三个最近的氮原子核自旋耦合的 VB- 缺陷示意图。施加垂直于 hBN 薄片的外部静磁场(B)。射频脉冲产生面内交流磁场，驱动核自旋跃迁。微波脉冲驱动电子自旋跃迁。 b,电子自旋与核自旋在磁场中耦合的能级图。这些相互作用包括零场分裂ZFS、电子自旋塞曼效应、 HFI、四极相互作用和核自旋塞曼效应。 c，模拟 ESLAC 周围的电子自旋能级，其中 ms = -1分支有27条线，h 表示普朗克常数。 d，ODNMR 脉冲序列示意图。 e, ODNMR 谱的大范围扫描。使用 ENDOR 序列，观察到一个在45 MHz 左右的宽峰(红色曲线) ，而当没有 微波π 脉冲(蓝色曲线)时，这个峰消失了。 f, 模拟核自旋跃迁。 g，对 ms = -1分支的 ODNMR 谱进行了更详细的测量。 h, 实验结果与数值模拟结果比较表明，两者吻合较好。I，通过使用弱射频信号(PRF = 0.06 W)驱动核自旋跃迁较长时间，可以得到较窄的核磁共振峰。微波功率为 PMW = 0.35 W。外部磁场为74 mT。

图4: hBN 中核自旋的相干控制。@ NATURE MATERIALS

 

当驱动射频功率分别为0.35 W (a)、0.50 W (b) 和0.80 W (c) 时，ODNMR 与射频脉冲持续时间宽度的函数对比。射频驱动器的频率为52.05 MHz。磁场为74 mT，实线是结合拉比振荡和指数衰减的拟合结果。对于强射频驱动(c) ，拉比振荡包含一个以上的频率成分。 d，拉比频率作为射频驱动功率的函数。误差线显示数据点的标准偏差。微波功率为 PMW = 0.35 W。外部磁场为74 mT。

五、结论

作者在vdW 材料hBN中制备了VB-电子自旋缺陷，通过利用VB-  自旋缺陷，能够用激光在室温下在广泛的磁场范围内极化三个最近的 14N 核自旋。 光探测核磁共振（ODNMR） 测量显示了使用 hBN 的自旋缺陷的 NMR 光谱。 进一步揭示了由电子自旋介导的强核-核自旋耦合，有望用于实现多量子位操作。此外，他们还演示了核自旋的兆赫级快速相干控制,为量子信息科学和技术开辟了新途径。

通讯作者介绍：

李统藏，美国普渡大学物理和天文系、以及电子工程和计算机系副教授。2004年于中国科学技术大学获得学士学位。2011年在德克萨斯大学奥斯汀分校获得博士学位。在Science，Nature Physics，Nature Nanotechnology, Nature Materials，Physical Review Letters等期刊上发表论文五十多篇。 在2010年用激光光镊首次实验测量了悬浮粒子布朗运动的瞬时速度，完成了这个爱因斯坦在一百多年前认为是不可能完成的任务。2018年研制成每分钟转速超过600亿次的世界最快转子，被美国物理学会下属《物理》网站选为2018年国际物理学领域的十项重大进展之一。目前主要研究方向：二维材料自旋量子比特，量子光力学，量子传感等。

李统藏教授最近有关六方氮化硼中核自旋和电子自旋的论文包括：

  1. Gao, et al. "Nuclear spin polarization and control in hexagonal boron nitride." Nature Materials (2022) https://www.nature.com/articles/s41563-022-01329-8
  2. Mathur, et al. "Excited-state spin-resonance spectroscopy of VB- defect centers in hexagonal boron nitride," Nature Communications, 13, 3233 (2022).
  3. Gao, et al. "High-contrast plasmonic-enhanced shallow spin defects in hexagonal boron nitride for quantum sensing," Nano Letters 21, 7708 (2021).
  4. Gao, et al. "Femtosecond Laser Writing of Spin Defects in Hexagonal Boron Nitride," ACS Photonics, 8, 994 (2021).

    文献链接：

    https://www.nature.com/articles/s41563-022-01329-8

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