东华大学邹儒佳最新Adv. Funct. Mater.

一、导读

锂金属由于其高比容量（3860 mAh g^-1）和低氧化还原电位（对标准氢电极−3.04 V）被认为是最有前途的阳极材料。然而，在目前广泛使用的碳酸脂基电解液中，由于羰基（C=O）的高反应活性和锂沉积过程中不可控的枝晶生长会显著降低电池的稳定性和安全性。因此，改善锂金属在碳酸脂基电解液中的沉积稳定性对锂金属阳极实用化具有重要意义。本工作提出了一种通过改变碳酸盐电解液的化学环境来获得高度稳定的锂金属电池的策略。

二、成果掠影

近日，东华大学材料科学与工程学院的邹儒佳教授课题组开发了一种通过偶极-偶极相互作用来抑制碳酸盐电解液高反应活性的新型集流体（PCS-VCF）。前线轨道理论计算表明，PCS-VCF中丰富的氰基（C≡N）与C=O相互作用可以显著提高碳酸乙烯（EC）分子的LUMO水平，抑制碳酸乙烯的电化学还原，提高电解液稳定性。由于偶极-偶极相互作用对EC自由分子的锚定作用，使得电解质中盐阴离子更多地参与SEI的形成，获得了富无机组分的固态电解质界面（SEI）膜。此外，PCS-VCF中特殊的亲锂垂直孔道为锂沉积提供了空间。相关成果以“Inorganic-Rich and Flexible Solid-Electrolyte Interphase Formed Over Dipole-Dipole Interaction for Highly Stable Lithium-Metal Anodes”为题发表在国际著名期刊Advanced Functional Materials上，第一作者为东华大学在读博士生邾京琦。

三、核心创新点

（1）通过集流体与电解液自发形成的偶极-偶极相互作用来提高电解液的LUMO水平，抑制碳酸盐电解液的高反应活性，为锂沉积创造稳定的化学环境。

（2）通过简易的旋涂法制备PCS-VCF，不仅适合大规模生产，并且对器材，生产环境要求较低。推动了锂金属阳极实用化进程。

四、图文导读

图1 PCS-VCF的合成与表征。

图2 PCS-VCF/Li及其对照组的Li//Li对称电池的电学性能。

图3 PCS-VCF及其对照组的库伦效率测试。

图4 PCS-VCF的镀锂行为表征以及SEI膜的XPS分析。

图5 锂金属电沉积的原位光学显微镜观测以及电沉积示意图。

图6 镍钴锰811全电池性能以及电极片表征。a) 1 C，b) 5 C，c) PCS-VCF@Li阳极，d) PC-VCF@Li阳极，e) bare Cu@Li阳极。

五、成果启迪

我们相信这项工作为设计锂金属阳极集流体提供了新的视野，为高能量密度电池的发展提供了新的机遇。推动了基于碳酸脂电解液的锂金属电池的实用化进程。