Nature Physics: 二维半导体超晶格异质结中的激子绝缘态

导读

近日，伦斯勒理工学院(Rensselaer Polytechnic Institute)的史夙飞、加州大学河滨分校(Univ of California Riverside)的崔永涛、德克萨斯大学达拉斯分校(University of Texas at Dallas)的张传伟，及电子科技大学的王曾晖等课题组联合报道了在WS₂/WSe₂二维半导体莫尔超晶格异质结中观察到的激子绝缘态。文章近期在线发表于《Nature Physics》。

该合作团队在Nature Physics 17, 715 (2021)、Nature Communications 12, 3608 (2021)等前期研究中，观察到在0°/60°堆叠的WS₂/WSe₂异质结中由于莫尔（moiré）超晶格势场而出现的、比较平整的迷你能带，及其导致的Mott绝缘态以及Wigner晶体等一系列分数填充态，并揭示了这些强关联绝缘态对层间激子发光强度、波长、及谷极化的高效调控和极大增强作用。在本次研究中，合作团队进一步在WS₂/WSe₂莫尔超晶格异质结中观察到了新的量子态—激子绝缘态，展示了二维莫尔超晶格异质结作为探索新型量子关联态的巨大潜力。

研究背景

激子绝缘态是在强库伦相互作用下电子和空穴结合共存并保持绝缘性的状态。由于激子绝缘态与波色-爱因斯坦凝聚相关，长期以来研究者们一直在不同的系统中探索如何实现激子绝缘态。但是，激子绝缘态难以捉摸的实验特征以及很低的转变温度使得该方面研究困难重重。最近，二维莫尔超晶格的出现，为研究强库伦相互作用提供了一个较为理想的材料体系。在这种材料体系中已经发现了如超导，Mott绝缘体和关联Chern绝缘体等一系列量子相。这些莫尔超晶格中的强电子关联来源于平整迷你能带的出现以及相应的载流子动能减小。另外，WS₂/WSe₂异质结具有Ⅱ型能带分布结构（空穴位于WSe₂层，电子位于WS₂层）。在0°或60°堆叠的WS₂/WSe₂莫尔超晶格中，由于莫尔耦合而形成的平整迷你能带会导致在n= ±1填充（每个莫尔晶胞里面含有一个电子或空穴）时，Mott绝缘态的出现。与此同时，由于这些迷你能带的带宽很窄，使得通过能带调控来实现迷你能带中的电子和空穴共存成为可能，这也是实现激子绝缘态的先决条件。同时，莫尔超晶格中的强库伦相互作用也为电子空穴对的结合提供了更有利的条件。

创新研究

合作团队根据计算结果，首次在单层WS₂/双层WSe₂ （1L/2L WS₂/ WSe₂）莫尔超晶格异质结中预言了激子绝缘态的存在。由于自然堆叠的第二层WSe₂远离WS₂/WSe₂界面，其抛物线型的价带（VB2）和界面处第一层WSe₂的莫尔迷你能带（MB1）非常接近（图1e）。通过改变面外电场的方向和大小可以使得这两个能带在能量上会重叠，同时，利用静电掺杂可以使得类电子载流子填充到MB1中，类空穴载流子填充到VB2中（图1f）。实验上，这个机理可以通过第二层WSe₂激子-极化子的变化来观察。与单层WS₂/单层WSe₂（1L/1L WS₂/ WSe₂）莫尔超晶格异质结相比，单层WS₂/双层WSe₂莫尔超晶格异质结中多出一个莫尔激子的峰位X_IV，这是因为WS₂/WSe₂界面处的莫尔势对第二层WSe₂的载流子关联作用减弱导致的。高载流子掺杂下，X_IV劈裂为相吸激子-极化子（XP_A）和相斥激子-极化子（XP_R），X_IV的劈裂表明第二层WSe₂已带正电。而最低能莫尔激子X_I，源自于WS₂/WSe₂界面耦合，只在总载流子浓度为n= ±1（每个莫尔晶胞里面含有一个电子或空穴）时出现强度共振。在反向电场下，空穴优先填充第一层WSe₂，需要很高的空穴掺杂浓度，方能使空穴填充到第二层WSe₂带电（图2a,d,g）；正向电场下，低掺杂浓度即可使第二层WSe₂充电（图2c,f,i）。再利用扫描微波阻抗探针显微镜（MIM）进一步确定在该正向电场下，在n=-1时体系整体呈现绝缘态（图3），说明WS₂/WSe₂莫尔超晶格能带MB1中的电子和第二层WSe₂能带VB2中的空穴数量相等。电子和空穴在绝缘态下同时存在，证明强关联的激子绝缘态的形成。通过不同温度下的测试，作者证明该激子绝缘态的转变温度高达90 K，远高于其它二维体系中的激子绝缘态。

论文的共同第一作者包括陈东学博士，连震，黄雄和苏赢博士。伦斯勒理工学院史夙飞教授、加州大学河滨分校崔永涛教授、德克萨斯大学达拉斯分校张传伟教授和电子科技大学王曾晖教授为本文的共同通讯作者。合作者还包括来自伦斯勒理工学院的博士研究生马磊，闫理，加州大学河滨分校的博士研究生Mina Rashetnia，以及美国高磁场实验室、亚利桑那州立大学和日本国立材料科学研究所的研究者。

文章链接：https://www.nature.com/articles/s41567-022-01703-y

图文速览

图1. WS₂/ WSe₂莫尔超晶格异质结示意图，零电场下反射光谱，以及不同电场下计算的价带结构。MB1是第一层WSe₂的能带色散比较平整的迷你能带，VB2是第二层WSe₂的价带。

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图2. 1L/2L WS₂/WSe₂莫尔超晶格异质结双栅电极反射光谱的电场调节以及能带分布的分析。来源及版权：Nature Physics及论文作者（转载请务必保留此版权说明，以免引起版权纠纷及诉讼）

图3. 扫描微波阻抗探针显微镜（MIM）测试Mott绝缘态和激子绝缘态的转变温度。

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