美国橡树岭国家实验室胡逊祥研究员团队:氦离子辐照诱导钨表面结构演化新发现


导读

金属钨近表面的氦效应分析对于聚变反应堆面向等离子体材料(plasma-facing materials,PFMs)的设计和研发有重要的理论指导意义。过去几十年,以国际热核聚变实验反应堆(ITER)为代表的磁约束聚变装置取得了长足的进步。金属钨因其极高的熔点、较低的中子活化度、低溅射性、氢滞留低等特性,被视为未来聚变堆中最可能全面使用的面向等离子体材料。然而,研究发现低能量、高通量的聚变反应产物—氦会在钨表面诱发严重的辐照损伤现象,比如表面起泡(blister)、起丝(nanofiber)、剥落(flaking)等。这种表面结构损伤区别于一般的离子溅射损伤,与氦元素在钨近表面的扩散、聚集以及与缺陷的相互作用等相关。目前,关于金属钨在氦离子辐照环境下的表面结构演化现象,仍存在很多尚未解决的科学问题。

成果掠影

美国橡树岭国家实验室先进核材料组的范存才博士(现香港大学RGC博士后研究助理)和胡逊祥研究员(2021年全职回国,现任四川大学特聘研究员/海纳青年学者),通过常温下的氦离子(40 keV He+)注入,结合高温热脱附实验和微结构表征,针对单晶钨和多晶钨的表面氦效应展开了系统性的研究。结果发现,在W {100} 和 W {110} 单晶样品的氦离子注入区域中出现了新的取向为 <111> 的晶粒(见下文图1)。虽然这些新的 <111> 取向的晶粒形状不规则,大小在微米级别,厚度在离子辐照区域内(见下文图2),但是极图分析却表明它们和母体晶格之间存在确定的位相偏转关系 (见下文图3)。相比之下,W {111} 样品在离子注入前后并未有任何取向变化。在随后的高温氦脱附实验中,三个样品的近表面区域全都形成了大量的氦泡 (见下文图4)。但值得注意的是,只有在发生晶向偏转的 W {100} 和 W {110}单晶 样品表面才会产生褶皱现象。显然,晶向偏转在材料近表面结构演化过程中扮演着十分重要的角色。偏转驱动力可能源自开口晶向(channeling direction)和闭口晶向(non-channeling direction)在离子注入时产生的能量差。在体心立方(BCC)晶体中,最大开口方向是密排方向 <111>,所以当离子沿此方向进入晶格时,与晶格粒子碰撞的概率最小,产生的缺陷密度最低,因此系统能量状态也最低。由此可以推断,相对闭口的 <100> 和 <110> 晶向会向 <111> 取向偏转。除此之外,研究还发现氦的存在可以显著抑制多晶钨在高温下的回复、再结晶和晶粒长大 (见下文图5)。

具体研究成果可参考已发表论文:

(1) Cuncai Fan, Congyi Li, Chad M. Parish, Yutai Katoh, Xunxiang Hu. "Helium effects on the surface and subsurface evolutions in single-crystalline tungsten." Acta Materialia 203 (2021): 116420.

(2) Cuncai Fan, Yutai Katoh, Xunxiang Hu. "Impact of helium irradiation on the crystallographic orientation change in single-crystalline tungsten." Nuclear Fusion 61, no. 7 (2021): 076011.

(3) Cuncai Fan, Xunxiang Hu. "Recovery and recrystallization of warm-rolled tungsten during helium thermal desorption spectroscopy annealing." Journal of Nuclear Materials 569 (2022): 153914.

核心创新点

离子注入诱导表面晶向偏转(从开口晶向转为闭口晶向),对表面结构演化有重要影响。

数据概览

图1. 单晶钨样品辐照后表面晶向变化。(a1-a3)和(b1-b3)辐照后的W {100} 和W {110} 表面均产生了取向接近<111>方向的新晶粒。(c1-c3)W {111} 表面辐照后没有取向变化。

图2. W {110} 中辐照诱导的表面晶粒。(a)表面晶粒的透射电镜图。(b-d)基体、界面、以及表面晶粒的衍射花样。

图3. 表面晶粒取向的扫描电镜极图分析。(a-c)辐照前的极图。(d-f)辐照后的极图。(g-i)标准极图。

图4. 受辐照单晶钨样品在热脱附实验后的透射电镜图片。(a1-a3)和(b1-b3)W {100} 和 W {110} 的褶皱表面形貌、内部的辐照诱导晶界与氦泡。(c1-c3)W {111} 的平直表面以及内部氦泡。

图5. 热轧多晶钨样品在热脱附实验后的表面晶粒形貌。(a-c)没有氦离子注入的样品表面。(d-f)有氦离子注入的样品表面。

成果启示

金属钨表面的氦效应是聚变核材料研究的热点问题。目前关于表面微结构演化,大都基于氦泡驱动模型。然而,越来越多的实验观测表明,结构演化与晶体取向密切相关。本文的研究成果为理解这种晶体取向依赖性提供了新的思路和方法。

论文链接

https://doi.org/10.1016/j.actamat.2020.10.039 

https://doi.org/10.1088/1741-4326/abff04

https://doi.org/10.1016/j.jnucmat.2022.153914

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