中山大学在先进耐事故燃料包壳涂层强度评估领域取得新进展

日本“福岛”核事故后，为了提高核反应堆在严重事故下的安全性，国际核能界提出了“耐事故核燃料”概念。在众多技术路线中，耐事故包壳涂层技术通过高性能涂层来大幅提升抵御严重事故能力，对于核电安全具有重要意义。强度是耐事故涂层性能考核的重要指标，然而目前国际上尚未形成相应的强度评估方法和安全准则，对于常规服役工况和严重事故工况下的力学性能、微结构演化和失效机制等尚未形成清晰认识。围绕该重大需求，中山大学核材料与力学团队马显锋教授和蒋季伸副教授针对先进耐事故涂层的抗氧化性能和力学性能需求，开展先进高温原位力学测试和宏介观数理建模，构建了耐事故涂层强度评估框架和失效预报方法，为耐事故涂层安全准则建立提供了重要理论依据。

针对不同种类耐事故涂层，开展了室温和400℃的拉伸和疲劳原位测试。研究表明，涂层表面开裂行为对锆合金基体疲劳寿命产生显著影响（见图1）。在疲劳载荷下，TiCrAlN陶瓷涂层呈典型脆性开裂特征，涂层表面开裂使得裂纹更早扩展进入基体，从而缩短了样品疲劳寿命。相比之下，高温下Cr金属涂层的韧性提升，使得涂层与基体变形协调得到改善，从而有效抑制基体裂纹萌生，显著提高了疲劳寿命。

图1. 不同耐事故涂层对锆合金疲劳性能的影响：(a)原始锆合金和含涂层样品的疲劳应力-寿命曲线，(b)Cr涂层表面裂纹形貌，(c)TiCrAlN涂层表面裂纹形貌

在严重失水事故条件下，受复杂的热力化耦合作用，涂层失效机理与正常服役工况下完全不同，这也是决定涂层耐事故性能的关键。通过不同温度预氧化Cr涂层样品的原位三点弯曲测试（见图2）与力学分析（见图3），构建了涂层热力化耦合失效机理模型，并揭示了涂层再结晶增韧与界面脆性起裂的竞争作用机制。

图2. 1100℃/1h预氧化Cr涂层样品的三点弯曲变形行为：(a)-(c)变形开裂的原位观测；(d)载荷-挠度曲线；(e)-(g)界面区域TEM结果

图3. 外载下的涂层基体应力分布结果：(a)-(c)原始态；(d)-(f)真空退火态；(g)-(i)预氧化态

研究表明，氧化-扩散行为显著影响Cr涂层样品的微结构和机械性能，从而导致Cr涂层在外载下的不同开裂模式（见图4）。模拟事故高温条件使得涂层由柱状晶转变为等轴晶，提升了Cr涂层的塑性变形和断裂特性。然而，涂层/基体界面处会形成脆性ZrCr_2.扩散层，在外载下容易引起微裂纹。此外，高温下氧不仅与Cr涂层反应形成Cr₂O₃氧化层，而且会扩散到基体中促进韧性β-Zr向脆性α-Zr(O)转变。在脆性ZrCr₂和α-Zr(O)层中形成的裂纹较容易穿过涂层和界面各层，从而导致涂层样品的更早失效。

图4. 外载下的涂层基体失效机制示意图：(a)-(c)原始态；(d)-(f)真空退火态；(g)-(i)预氧化态

以上研究成果已发表于：Corrosion Science, 2021 (193) 109870；Materials & Design, 2021(212), 110168；Journal of Nuclear Materials, 2021, 545, 152651。

论文第一作者：蒋季伸副教授，jiangjsh3@mail.sysu.edu.cn。蒋季伸副教授自2019年起在中山大学中法核工程与技术学院工作，主要研究方向为耐事故燃料包壳涂层的强度评价，已发表SCI/EI等文章30余篇。

通讯作者：马显锋教授，maxf6@mail.sysu.edu.cn。马显锋教授担任中山大学中法核工程与技术学院副院长、中山大学核能材料与服役安全中心主任、核燃料循环与材料学科带头人、核材料与力学研究室负责人，已承担国家级和省部级项目等10余项，发表SCI/EI文章70余篇。目前，已建成由国家级领军人才、法国工程院院士、中山大学“百人计划”教授和副教授组成的核材料与力学团队，打造了先进材料研制、原位微纳力学测试、多尺度材料模拟于一体的一流科研平台，承担了多项国家级和省部级重大/重点科研项目和重大工程研究任务。

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