西安交通大学任巍教授和牛刚教授团队Nat. Commun.：锗衬底上的高度异质外延的挠曲电钛酸钡膜
01 研究背景
信息社会的发展需要物联网和大数据等新兴技术，因此以钛酸钡（BTO）为代表的具有铁电性、压电性、非线性光学和挠曲电特性等多种功能的钙钛矿型氧化物材料受到了广泛的关注。“后摩尔”时代，人们需要将BTO等氧化物薄膜与硅衬底集成；此外，生物传感、穿戴式电子器件等新型应用对于柔性衬底上高质量氧化物薄膜的需求日益迫切。但是，无论是在硅衬底上或是柔性衬底上实现外延单晶BTO薄膜都非常困难。硅表面在氧化物薄膜的生长初期极易被氧化，生成的非晶态二氧化硅层妨碍了外延薄膜的实现。柔性衬底的主流是有机聚合物材料，它们通常不耐高温，其熔化温度低于外延单晶BTO薄膜的生长温度。
远程外延以二维材料石墨烯作为辅助进行薄膜生长，它不但能够提高异质外延薄膜的结晶质量，还能通过石墨烯辅助的机械剥离实现单晶形态的自支撑膜，进而将其转移至硅和柔性聚合物等任意衬底。目前，远程外延的研究主要集中于半导体化合物系统，并且多数是同质外延生长，氧化物薄膜远程外延的研究还较少，对于薄膜生长、结构和性能的理解和掌握都很欠缺。
02 论文摘要
西安交通大学任巍教授和牛刚教授团队在Ge衬底上制备高度异质外延生长的BTO3-δ薄膜，揭示了衬底取向对于远程外延的重要作用，获得了优异的挠曲电特性，为解决向任意衬底集成单晶氧化物薄膜问题提供了一种新的策略。相关研究成果以“Highly Heterogeneous Epitaxy of Flexoelectric BaTiO3-δ Membrane on Ge”为题发表在Nature Communications上。西安交通大学牛刚教授、任巍教授和李璟睿研究员为该论文的通讯作者，西安交通大学博士研究生代立言为论文的第一作者。西安交通大学机械学院蒋庄德院士和赵立波教授是论文的共同作者。论文的合作单位还包括中国科学院上海微系统所、中国科学院苏州纳米所、德国莱布尼茨晶体生长研究所、美国加州大学洛杉矶分校、加拿大西蒙菲莎大学等。
03 主要成果
西安交通大学的研究人员展示了在锗（Ge）衬底上利用石墨烯作为中间层的BTO薄膜的高度异质外延生长。该研究一方面丰富了薄膜外延生长领域的基础理论，另一方面展示了在晶圆级半导体衬底和柔性衬底上集成功能性氧化物薄膜可能性，这对于未来“超越摩尔”和柔性功能器件的实现有重要意义。
研究工作从理论和实验两方面展示了Ge衬底的表面取向对远程外延的重要影响，并展示了在Ge（011）衬底上远程外延生长的BTO薄膜的结构和功能特性，深入研究了石墨烯对Ge表面的钝化作用。论文阐明了BTO薄膜在石墨烯上的生长动力学、热力学和应变弛豫过程。BTO在远程外延生长初期遵循三维岛状生长模式，并且已经部分弛豫。论文实现了远程外延的单晶BTO薄膜向硅衬底和柔性聚合物衬底的转移。由于自支撑的BTO膜没有衬底的夹持，并且存在大量氧空位，所以具有增强的挠曲电特性，其挠曲电响应因子是传统的钛酸锶衬底上生长的BTO薄膜的响应因子的4倍。
图1. Ge (001)和Ge (011)衬底表面电势起伏。 a Ge（001）和b Ge（011）的石墨烯/Ge结构示意图。DFT计算的静电势图 距离Ge（001）（c）和Ge（011）（d）表面z = 0.7 nm处。图像的对比度显示了能量从低（灰色）到高（黄色）的潜在波动。图片来源：Nat. Commun.
图2. 石墨烯/Ge衬底上BTO薄膜的结晶特性。 a BTO/石墨烯/Ge（001）异质结构的XRD结果。 b BTO（101）布拉格条件和c Ge（111）布拉格条件的极图。 d BTO/石墨烯/Ge（011）异质结构的XRD结果。 e BTO（101）布拉格条件和f Ge（111）布拉格条件的极图。 g BTO/石墨烯/Ge（001）异质结构的横截面TEM图像以及对应h SAED图案。 i BTO/石墨烯/Ge（001）异质结构的横截面TEM图像以及对应j SAED图案。 图片来源：Nat. Commun.
图3. 薄膜生长模式和应变弛豫。 不同等效厚度BTO薄膜的AFM图像：a 0.3 纳米；箭头表示两个独立的岛，椭圆形虚线框出了石墨烯的褶皱；b 3 纳米，c 10 纳米和d 90 纳米。薄膜生长过程示意图：e三维外延岛形核遵循Volmer-Weber模式对应于a；f岛聚结，对应于b；平面薄膜的g和h形成，对应于c和d。i晶格参数随薄膜厚度的变化。 j c/a比（下）和晶格体积（上）随薄膜厚度的变化。图片来源：Nat. Commun.
图4. BTO3-δ薄膜的剥离转移。 a BTO3-δ薄膜在柔性PI衬底上的生长、剥落和转移过程的示意图。 剥离后剩余的Ge（011）表面b和剥落膜表面c的拉曼光谱。 d在柔性PI衬底上转移BTO3-δ薄膜的XRD图。 图片来源：Nat. Commun.
图5. 转移的BTO3-δ薄膜的挠曲电特性。 a c-AFM测试的实验示意图。b转移的BTO3-δ薄膜的AFM图像。 c Pt/BTO3-δ结的I–V曲线。d电流随加载力的变化。用尖端力模型计算28 nN，84 nN，140 nN和196 nN下薄膜中的应力分布。蓝色到红色对应较低到较高的应变值。图中的实线表示等效应变值剖面。 图片来源：Nat. Commun.
04 团队介绍
任巍，国家级特聘教授，博士生导师，西安交通大学“领军学者”、电子学院铁性材料与集成器件研究所所长，西安交通大学国际电介质研究中心执行主任。先后承担了“863”项目和“973”课题、国家自然科学基金重点和面上项目以及科技部国家国际科技合作专项等项目，已发表学术论文300余篇，获中国发明专利30项和美国发明专利1项。现任国际铁电学顾问委员会委员、IEEE高级会员、IEEE-UFFC学会铁电委员会委员、IEEE-UFFC学会超声程序委员会TPC5委员和亚洲铁电联盟执委会委员。任巍教授现任中国物理学会电介质物理专业委员会秘书长、曾任国务院学位委员会第六届学科评议组电子科学与技术组成员、全国博士后管委会第七届专家组委员、中国物理学会电介质物理专业委员会主任委员。任巍教授也是多个国际会议的组织委员会和程序委员会的委员，并多次在国际会议上做特邀报告。曾获教育部科技进步二等奖（第一完成人）、中国高等学校发明奖二等奖和中国计量测试学会二等奖。
牛刚，西安交通大学教授，博士生导师，德国“洪堡学者”、陕西省特聘专家，铁性材料与集成器件研究所副所长，电子学院副书记。IEEE高级会员、中国电子学会高级会员。曾获德国国家研究基金会 “DFG-Mercator学者”和中国电子学会优秀科技工作者等称号。长期从事“后摩尔”集成电路功能薄膜与器件的研究。主持多项由国家自然科学基金委、德国国家研究基金会和陕西省重点研发计划等资助的研究项目。已发表学术期刊论文120余篇，H因子28。撰写Elsevier出版的英文书籍《Molecular Beam Epitaxy》一章，翻译出版了高等教育出版社图书《晶体生长初步》。授权发明专利10项。近5年来在MRS、EMRS、ECS、SPIE和IEEE等国际会议上做特邀报告20余次，多次担任EMRS等国际会议的科学委员会委员及分会主席。担任期刊Nano Exp.、Sci. Rep.编委和Microelectron. Engineering的客座编辑。
李璟睿，西安交通大学研究员，博士生导师，中国光学协会高级会员。在德国、美国、芬兰等国家的高等院校工作多年，长期从事电子、光电子材料及其相关体系的第一性原理理论模拟工作。已发表学术期刊论文40余篇，担任一系列材料学和物理学国际重要期刊的审稿人和Frontiers in Materials期刊客座编辑。
任巍教授和牛刚教授课题组近年来在“后摩尔”时代绿色环保的无铅介电、压（铁）电功能薄膜与集成器件方面取得了系列成果，研究论文已经发表于ACS Nano、IEEE Electron. Dev. Lett.、ACS Appl. Mater. Interfaces、Sensor Actuat. B和J. Mater. Chem. C等期刊上。
本课题组依托西安交通大学青拔、青秀计划热烈欢迎海内外青年才俊加入，同时欢迎相关学科背景的同学报考硕士、博士研究生。联系方式：gangniu@xjtu.edu
05论文信息
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