Nature：卤化物钙钛矿的降解位点：局部纳米级相杂质

卤化物钙钛矿的降解位点：局部纳米级相杂质

【导读】

了解导致新兴能源材料不稳定的纳米级化学和结构变化对于减轻设备退化至关重要。卤化物钙钛矿光伏器件在单结和串联钙钛矿/硅电池中的功率转换效率分别达到了25.7%和29.8%，但在连续运行下仍无法保持这种性能。

【成果掠影】

剑桥大学Samuel D. Stranks和冲绳科技大学院大学Keshav M. Dani课题组合作，开发了一个多峰显微镜工具包，以揭示在领先的富含甲脒的钙钛矿吸收体中，包括六方多型体和碘化铅夹杂物在内的纳米级相杂质不仅是光激发载流子的陷阱，而且通过同样的陷阱过程也是光降解吸收体层的位点。在与陷阱团簇相关的相杂质处观察到光照引起的结构变化，本工作发现即使是微量的这些相，否则无法用体积测量来检测，也会损害器件的寿命。这些不需要的相包裹体的类型和分布取决于薄膜的成分和加工，其中多型态的存在对薄膜的光稳定性最不利。重要的是，本工作揭示了性能损失和本征退化过程都可以通过调制这些缺陷相杂质来减轻，并证明这需要仔细调整局部结构和化学性质。这种关联光束敏感能源材料的纳米级景观的多模态工作流程将适用于尚未建立局部性能和操作稳定性图的半导体。相关论文以题为“Local Nanoscale Phase Impurities are Degradation Sites in Halide Perovskites”发表在Nature上。

【数据概况】

图1. 陷阱簇是局部降解位点的场所

图2. 光致降解发生在Cs_0.05FA_0.78MA_0.17Pb(I_0.83Br_0.17)₃薄膜中的相杂质处，通过监测光照后的结构变化来确定

图3. 薄膜成分和钝化调节富含FA的钙钛矿中相杂质的性质和活性以及由此产生的光稳定性

【成果启示】

总而言之，本工作揭示了通过有针对性地去除缺陷六方相来开发对光稳定的高性能钙钛矿吸收体的指导方针。本工作表明，调制八面体倾斜的平均大小可以调谐六方夹杂的密度。倾斜可以通过调整成分来改变，例如通过A位阳离子和/或X位阴离子合金化，或者利用有机分子作为模板剂。这些多模态工具包为评估这些性质提供了独特的窗口，并将适用于理解其他一系列新兴半导体的纳米性能和退化景观。

文献链接：https://www.nature.com/articles/s41586-022-04872-1