Nature Materials：增强活性炭纳米导管中的纳米流体传递

一、导读

碳具有快速水传输、分离分子和离子和高效渗透能量转换等性质，因此已成为纳米流体学中的独特材料。然而，由于缺乏对纳米级离子传输的基本理解，其中的许多现象仍在等待适当的合理化，而纳米级离子传输只能在受控环境中实现。

二、成果掠影

来自巴黎大学的Alessandro Siria和Lydéric Bocquet团队开发了“活性”二维碳纳米通道的制造方案，与具有“原始”石墨壁的纳米导管相比，这种方案能够非常详细地研究纳米级离子的输运过程。实验表明，活性炭纳米通道在表面电气化、离子电导、电流流动和（表观）渗透电流方面高于原始通道几个数量级。详细的理论框架使我们能够将活性炭纳米通道的增强离子传输归因于高表面电荷和低摩擦的最佳组合。此外，本文证明了在活性炭纳米通道上从盐度梯度中收集能量的独特潜力，其单孔功率密度达到每平方米数百千瓦，远超目前可选择的纳米材料。相关工作以题为“Enhanced nanofluidic transport in activated carbon nanoconduits”的研究性文章在“Nature Materials”上发表。

三、核心创新点

1. 本文开发了“活性”二维碳纳米通道的制造方案，与具有“原始”石墨壁的纳米导管相比，这种方案能够非常详细地研究纳米级离子的输运过程。
2. 实验表明，活性炭纳米通道在表面电气化、离子电导、电流流动和（表观）渗透电流方面高于原始通道几个数量级。

四、数据概览

图 1| 纳米流体 2D 通道和测量设置。© 2022 Springer Nature Limited

a）实验装置。电压 ( V )、压力 ( P ) 或浓度 ( C )用于在两种不同类型的石墨烯二维纳米通道上感应离子电流。灰色纹理区域是石墨，蓝绿色阴影区域是硅，金色阴影区域是氮化硅。红色箭头表示流体路径。

b ）原始通道。左：示意图，其中氮化硅膜为绿灰色，底层为黑色，间隔物为蓝色，顶层为玻璃状透明灰色。右：AFM 图像，显示了沿白色虚线的横截面。

1. c) 活性通道。左：示意图，氮化硅膜为绿灰色，带有研磨纳米通道的底层为黑色，顶层为玻璃状透明灰色。中间：AFM 图像，其下方黑色虚线的横截面显示顶层通过孔在底层上的有限下垂，证实了良好的层间接触。右图：通道的 AFM 扩展图像，沿黑色虚线显示横截面。
2. d) 通过 SEM milling产生的原始石墨表面和活化石墨表面的拉曼表征。

图 2|穿过原始通道和活性通道的离子传输。© 2022 Springer Nature Limited

a–d）原始通道：

a)压降下的离子电流，每个通道都进行了归一化。插图显示了原始纳米通道的横截面示意图。

b）相对于pH 5.5时的盐浓度时的电导率，每通道都进行了归一化。菱形符号是实验数据点。

c）压降下的电流流动，每个通道都进行了归一化，适用于各种盐浓度（pH 5.5）。

d）表观 zeta 电位与盐浓度的关系（pH 5.5）。

e–h）活性通道：

e）压降下的离子电流，每通道都进行了归一化。插图显示了活性纳米通道的示意图横截面视图。

f）电导率与盐浓度的关系，每通道都进行了归一化。

g） 压降下的电流流动，每通道都进行了归一化，适用于各种盐浓度（pH 5.5）。误差线是五个测量值的标准偏差。

h）表观 zeta 电位与盐浓度的关系 （pH 5.5）。圆圈符号是实验数据点。

图 3|原始通道和活性通道的电导率增强。© 2022 Springer Nature Limited

a–d）电导率增强的 K/K_b 与浓度的关系，其中 K_b = 2μe²C_s，是预测的体电导率 （pH 5.5），分别对应于系统 B：厚度 h = 10 nm 的原始通道（a），系统 A：厚度 h = 15 nm 的原始通道 （b），系统 F：具有活化表面且厚度为 8 nm 的通道 （c）和系统 D：具有活化表面和厚度为 10 nm （d） 的通道。

图 4|原始通道和活性通道的渗透能性能。© 2022 Springer Nature Limited

a）原始通道（系统 C）和活性通道（系统 D、系统 E、系统 F、系统 G和系统 H） 在 pH 值 5.5 时的性能。

b，c）产生的渗透净功率P（b）和单孔功率密度P^*（c）与浓度的比值。图例与在 a 中相同。

五、成果启示

将大量水与不同盐度混合产生能量转换的方法十分新奇。虽然理论上每立方米水可以捕获多达0.7千瓦时的能量，但到目前为止，能源提取过程的效率仍然是一个根本性的和技术性的挑战。本文表明，活性炭上的外延渗透电流是从盐度梯度中促进渗透能量收集的有用方法。单孔品质因数可用于筛选在渗透能量转换方面具有增强性能的新型纳米材料。人们预计，其他因素（如孔隙密度、浓度极化和入口阻力）将影响在大规模收集渗透功率时从微观升级到宏观时的膜的渗透性能。本文表明：电子辐照下的石墨的强带电机制为大规模制备活性炭基膜提供了新的途径。

第一作者：Theo Emmerich

通讯作者：Alessandro Siria，Lydéric Bocquet

通讯单位：巴黎大学

DOI：https://doi.org/10.1038/s41563-022-01229-x

本文由SSC供稿。